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21 世纪是纳米材料发展与应用的黄金期，各种纳米材料的发现与合成，加速了各个前沿科技领域的发展。石墨烯的出现使得纳米材料的发展与应用深入到原子尺度。随即，许多二维材料，如单层MoS2、单层BN和磷烯等也相继在实验上成功合成并成为科研和应用领域的重要研究对象。研究二维纳米材料在自旋电子学领域中应用是前沿科技的热门之一。石墨烯缺乏带隙、单层MoS2载流子迁移率过低、BN带隙过大以及磷烯抗氧化弱等缺点限制它们的广泛应用，而二维GeS正克服了这些缺点。二维GeS是一种类磷烯结构，具有适中的带隙、高载流子迁移率、显著的各向异性等优异性质。研究表明二维 GeS 在热电、光电转化及铁电等方面具有优异的性能。本文致力于探索二维 GeS 在自旋电子学领域中的应用前景。研究发现：由于二维GeS中Ge和S原子的价电子轨道形成类似sp3的杂化，所以TM无论吸附在GeS表面还是替位掺杂Ge位时都与GeS形成强烈的化学结合，这有助于限制 TM 在 GeS 表面的扩散，有利于磁性态的稳定和调制。因而二维 GeS 在应用领域上优于石墨烯、MoS2等二维半导体材料，因此在本文工作中，我们利用基于密度泛函理论（DF T)的第一性原理计算方法研究了3d 过渡金属(TM)掺杂的二维 GeS的磁性机理和磁性调制，并获得以下研究成果： (1) N i在GeS表面吸附时无磁性产生，而Fe和Co在GeS表面吸附时表现出整数磁性，其磁矩分别是 2μB和 1μB。我们利用 DFT+U方法验证了吸附体系的磁性，发现当Hubbard U小于6eV时掺杂体系的磁性不受U值影响。通过详细的电荷分布及轨道劈裂分析我们发现过渡金属吸附 GeS的磁性主要来源于TM-3d轨道的晶场劈裂和自旋交换劈裂的竞争。 (2)在过渡金属金属替位Ge掺杂的研究中，只有Ni@GeS体系无磁性产生外，V@GeS、Cr@GeS、Mn@GeS、Fe@GeS和Co@GeS的掺杂均表现出高自旋态，它们的磁矩分别为3μB、4μB、5μB、4μB和3μB。我们也利用了DFT+U方法验证了掺杂体系的磁性，发现当Hubbard U小于6eV时掺杂体系的磁性不受U值影响。通过详细分析掺杂体系的自旋电荷密度分布和 TM-3d 轨道劈裂我们发现过渡金属掺杂体系的磁性主要来源于过渡金属原子的贡献。 (3)有效的控制磁性是两维材料在自旋电子学中应用的关键，因此我们详细研究了外电场对 TM 掺杂 GeS的磁性调制。结果表明利用外电场可以有效地实现TM@GeS在高低自旋态间的转变，从而实现了磁性调制。电场调制磁基态转 变的机制是，Eext影响了晶场劈裂从而改变了3d能级的相对位置，从而引起电子自旋组态的变化。 这些研究成果为二维 GeS 在自旋电子学领域特别是磁存储器方面的应用提供了理论指导。