多面体聚倍半硅氧烷(POSS)是一类在分子水平上具有独特笼型结构的有机-无机纳米杂化单元,其具有无机骨架和可调控的有机功能侧链基团,因此在理论上可有效调控环氧树脂基体材料的介电常数,还可提高基体材料的热学、力学等综合性能。本文探索了合成含苯基双官能团POSS的相应方法,并对其合成工艺进行优化,制备出了一类含有氨基-苯基双官能团POSS。并利用分子模拟的方法,进行建模并开展了氨基-苯基POSS改性环氧树脂的交联固化反应的研究,对所得的环氧树脂交联体系进行热性能、力学性能等模拟计算。采用水解缩合法合成POSS,探索了γ-(2,3-环氧丙氧)丙基三甲氧基硅烷(简称KH560)与低聚苯基POSS合成环氧基-苯基POSS的合成条件,研究了催化剂对产物结构和产率的影响规律。以自制的低聚苯基POSS和γ-氨丙基三乙氧基硅烷(简称KH550)为原料,利用氟离子催化重排制备出了氨基-苯基双官能团POSS,并对合成产物进行红外光谱和飞行时间质谱的结构表征,当低聚苯基POSS和γ-氨丙基三乙氧基硅烷的摩尔比为6:1时,可以得到产物产率为63.66%。利用计算化学软件,构建相应聚合物的结构模型,完成几何优化,退火以及动力学模拟。借助Perl编程语言进行环氧树脂的交联固化反应,并依据交联体系的结果不断优化实验条件,确定交联体系的交联度,并选取最优结构完成聚合物体系的玻璃化转变温度、力学性能以及聚合物自由体积的模拟计算,分析了POSS改性的环氧树脂交联体系的热性能、力学性能以及介电性能。其中,加入含量在25.6%的氨基-苯基T8的环氧树脂交联体系的玻璃化转化温度比纯环氧树脂交联体系的玻璃化转变温度可提高37.1 K,当降低氨基-苯基T8的百分含量至14.7%时,玻璃化转变温度仍可比纯环氧树脂体系的高24.4 K。加入氨基-苯基T8可以提高聚合物体系的抗拉弹性模量和剪切模量,而其体弹模量有一定程度的降低。