【摘 要】
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在我们实验室前期研究工作中,发现La2O3/γ-Al2O3催化柠檬醛与丙酮的羟醛缩合反应有较好的活性。但相关文献中,对碱性氧化物催化该反应的反应速率研究报道不多。我们设想通过
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在我们实验室前期研究工作中,发现La2O3/γ-Al2O3催化柠檬醛与丙酮的羟醛缩合反应有较好的活性。但相关文献中,对碱性氧化物催化该反应的反应速率研究报道不多。我们设想通过研究反应物组分柠檬醛和丙酮在La2O3/γ-Al2O3催化剂上的吸附行为,说明La2O3/γ-Al2O3催化该反应速率的一些问题。我们对柠檬醛-乙酸乙酯、丙酮-乙酸乙酯和柠檬醛-丙酮-乙酸乙酯溶液中,柠檬醛和丙酮在La2O3/γ-Al2O3催化剂上的吸附行为,以及柠檬醛与丙酮的缩合反应初速和影响初速的因素进行了实验研究。得到如下结论：1.30.0℃时,柠檬醛和丙酮在La2O3/γ-Al2O3催化剂上的吸附动力学分别符合准二阶吸附动力学模型；在30.0℃～65.0℃内,柠檬醛和丙酮在La2O3/γ-Al2O3催化剂上的等温吸附也分别符合Langmuir方程,温度升高使柠檬醛和丙酮的饱和吸附量增加,柠檬醛和丙酮吸附热分别为32.19kJ/mol和23.78kJ/mol。2.在相同的吸附条件下,柠檬醛和丙酮在La2O3/γ-Al2O3催化剂上的平衡吸附量不同,柠檬醛的平衡吸附量高于丙酮。3.温度和La2O3/γ-Al2O3催化剂的La203负载量对柠檬醛和丙酮的平衡吸附量都有很大的影响。升高温度,柠檬醛和丙酮的平衡吸附量下降,柠檬醛和丙酮吸附达到平衡所需要的时间缩短。La203负载量增加,柠檬醛和丙酮的平衡吸附量增大。4.丙酮/柠檬醛摩尔比、温度和La2O3/γ-Al2O3催化剂的La203负载量对缩合反应初速有明显的影响。当La2O3/γ-Al2O3催化剂的La203负载量为22.80wt.%,丙酮/柠檬醛摩尔比为4,373K时,催化反应的初速最大,为0.06696mmol/min。5.分别吸附了柠檬醛和丙酮的催化剂红外光谱显示,吸附态的柠檬醛和丙酮通过羰基与催化剂的活性位发生了化学吸附行为。6.制备条件下,La203负载量的增大使La2O3/γ-Al2O3催化剂比表面积和孔体积下降,样品的XRD显示,La203以无定形的形式负载在γ-Al2O3,未形成XRD可检测到的La203晶粒。
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