受天然生物材料启发的先进结构功能材料有望成为下一代工程材料。开发具有优异性能的纤维,特别是高强度（抗变形）和高韧性（抗断裂）的结合,是设计和制造高性能材料的永恒目标。近年来,研究人员从大自然中（例如:贝壳珍珠层、节肢动物外壳、蛛丝）得到灵感,构筑了具有高强度和高韧性的仿生多级结构材料。而以绿色的和可扩展的制备理念去研究一些具有较高断裂能量的纤维材料也一直是研究人员的目标。虽然近年来受蜘蛛丝纤维结构的启发,高断裂能材料的研究取得了一些进展,但采用简单绿色工艺生产具有极高韧性的人工纤维仍然是一个巨大的挑战。近年来,自愈合材料的快速发展使得人们有望在一种全新的技术手段下对材料的损伤及时有效的做出反馈:即依据材料自身的性能配合外界干预来进行自我修复。但大多数的自愈合都需要较高的温度,溶剂参与,或是较长的愈合时间,这一点大大限制了其应用范围。本文基于绿色高效自愈合材料的设计理念,以及对于仿生强韧材料多级跨尺度构筑（宏观-微观-纳米-亚纳米-原子尺度）的理解,开展了以下具体研究工作:（1）利用亚纳米级（＜1nm）的CaP寡聚物与WPU进行了分子级别的杂化材料组装,通过传统的绳纸制备工艺技术,成功制备了高强度（167-442 MPa）和超高韧性(362-640 MJ m-3)的有机-无机仿生杂化纤维。其强度与钢相当,其韧性是蜘蛛的三倍多。此外,CaP-WPU杂化材料还具有优异的自愈合性能,在室温下,一定压力下（1 Kg）,可在较短时间（30 s）内实现自愈合。（2）利用水性聚氨酯（WPU）与Tempo氧化纳米纤维素（TOCNF）之间的氢键作用制备了具有水汽诱导自愈合性能及形状保持性能的TOCNF-WPU杂化膜材料。并利用TOCNF-WPU杂化材料的水汽诱导自愈合性能以及湿牵伸形状保持性能,成功组装得到了从一维至三维的各种高强度高韧性的结构材料,包括纤维材料,板材料,管材料,球体材料,棒状材料等。与传统的材料加工成型方法相比,这一材料组装制备策略不需要昂贵、复杂的机器以及能量消耗,只以水为介质,工艺简单、环保。（3）通过分子和纳米跨尺度工程以及新型的湿牵伸（加捻）和离子交联策略,制备得到了超强韧的WPU-TOCNF纳米复合材料（膜、纤维）。最终优化得到的WPU-TOCNF-15%薄膜的强度和韧性可达到323 MPa和110 MJ m-3,纤维的强度和韧性可达到715 MPa和186 MJ m-3。强度与韧性均是目前报道的含纤维素的纳米复合材料中较高的。