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二氧化铈(CeO2)是一种重要的多功能性稀土氧化物,具有良好的活性和稳定性,以及较为独特的晶体结构、较强的氧化-还原性能(Ce3+/Ce4+)和较高的储放氧能力,现已广泛应用于汽车尾气催化净化、低温水煤气转化反应、紫外吸收剂、催化剂、发光材料以及固体燃料电池等领域。本文采用水热法首先合成了树突状CeO2晶体,然后制备了Pr3+∶CeO2纳米晶粉体,对其荧光性能进行了研究,最后以Mg-Al类水滑石(Layered double hydrotalcite,LDH)为载体,制备了LDO/CeO2纳米复合材料,考察了其对罗丹明B模拟废水的催化氧化能力,具体的内容包括如下几个方面。 (1)采用水热法以CeCl3·7H2O与三乙烯四胺(Triethylenetetramine,TETA)为原料,CeCl3·7H2O与TETA的反应摩尔比为1∶2,于180℃反应20 h成功合成了具有双对称树突状结构的CeCO3OH单晶,再于500℃下热处理得到立方相CeO2多晶,其保持了部分树突状结构。分别研究了水热反应温度、反应时间和原料的反应配比对前驱体结构和形貌的影响,以及树突状结构CeCO3OH的形成机理。探讨了树突状结构的CeCO3OH和CeO2的紫外-可见吸收性能,CeCO3OH在400 nm以下呈现出一个强的吸收带,而CeO2在480 nm以下则具有更强的吸收带,带隙能量为2.92 eV,相对于块状CeO2粉末发生红移现象,可用作光学器件和吸收紫外线的屏蔽或防护材料。 (2)采用水热法以Ce(NO3)3·6H2O与TETA为原料,于180℃反应16h,再经过热处理合成了Pr3+离子掺杂的CeO2纳米晶粉体,其粒径约为12nm。研究了煅烧温度和Pr3+离子掺杂浓度对Pr3+∶CeO2纳米晶粉体结晶度、晶粒尺寸以及荧光性能的影响。UV-vis测试表明Pr3+∶CeO2纳米晶粉体在紫外区域和可见光区域都具有较强的光吸收能力,且随着Pr3+离子掺杂浓度的增加,出现红移现象。PL测试表明,用488 nm波长光波激发Pr3+∶CeO2纳米晶粉体,在615nm和635 nm处出现的特征峰,都源于1D2→3H4的能级跃迁,并且得到了最佳Pr3+摩尔掺杂浓度比为3 mol%。 (3)采用水热法以Ce(NO3)3·6H2O与六亚甲基四胺(Hexamethylenetetramine,HMT)为原料,LDH作载体,再经过热处理合成了负载型的LDO/CeO2纳米复合材料。首先研究了CeO2负载量、水热反应温度和时间对LDO/CeO2纳米复合材料结构、形貌及催化性能的影响。实验结果表明:在水热温度140℃下反应6h,CeO2负载量为50%时,合成出的LDO/CeO2纳米复合材料的形貌最好,可看到粒径约为10~20 nm的CeO2颗粒较均匀的分散于LDO表面,且具有很高的催化活性。然后讨论了LDO/CeO2对罗丹明B模拟废水的催化氧化降解反应的最佳工艺条件:水浴温度60℃,LDO/CeO2投加量为0.2 g、H2O2加入量为15 mL,此时,罗丹明B模拟废水的脱色率达到了100%。最后考察了所合成的复合材料催化剂的稳定性,5次重复性实验后,罗丹明B模拟废水的脱色率仍可以维持在85%以上,催化活性未见明显下降,具有良好的可重复使用性。