介孔碳负载铁基芬顿催化剂的制备及其应用研究

来源 :上海交通大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:lfszlfs2009
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本论文以亲水性介孔碳(HMC)为载体合成了三种不同的芬顿催化剂。采用浸渍法合成了铁离子耦合介孔碳(Fe(Ⅲ)-HMC),铁离子与羧基相互作用形成离子键而牢固限制在介孔碳框架内;并以Fe(Ⅲ)-HMC为前驱体采用水热法合成了水铁矿负载的介孔碳(Fhy/HMC)和针铁矿负载的介孔碳(α-FeOOH/HMC)。以苯酚为模型污染物,通过检测苯酚的降解效率以及矿化效率来表征催化剂活性。实验发现Fe(Ⅲ)-HMC催化性能稳定高效,可见光照可以提升其催化剂活性,其在很宽的pH范围(3~9)都能对污染物达到很好的降解效果,酸性条件下催化活性更高,铁离子流失少,并且对5种不同污染物的TOC去除率要高于当量铁浓度的均相芬顿系统。对比不同水热合成时间对Fhy/HMC催化性能的影响,发现水热时间越长,Fhy颗粒尺寸越大,但包裹在HMC骨架中具有小晶粒尺寸的Fhy具有更好的催化性能,因为小晶粒尺寸的Fhy能提供更多的活性位点以及与介孔碳表面具有氧化还原性功能性基团间的有效电子传递。在α-FeOOH/HMC中具有可见光吸收特性的α-FeOOH通过C-O-Fe键HMC复合,可见光照可以提高α-FeOOH/HMC的芬顿催化活性,并采用XPS,XRD,FTIR和氮气吸附等手段初步探究α-FeOOH/HMC重复使用后活性升高现象。通过循环使用实验,证明三种催化剂性能稳定可多次循环使用。进一步检测了反应过程产生的自由基,铁离子价态的变化,阐明了三种催化剂对有机污染物的降解机理。因此通过本课题研究,构建了一种以介孔碳为载体的新型非均相芬顿体系,提高了非均相芬顿催化剂用于处理水中新兴有机污染物的性能,为芬顿技术在难降解有机废水处理领域的实际应用提供理论指导。
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