污泥施用土壤中全氟化合物的生物有效性研究

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全氟化合物(Perfluoroalkyl Substances,PFASs)是一类新型持久性有机污染物,具有环境持久性、生物富集性、生物放大性以及生物毒性效应,有关PFASs环境行为的研究已成为环境化学的热点。污泥的农田施用可以导致土壤中PFASs的大量积累。土生动物和植物对土壤中PFASs的吸收是PFASs进入食物链的重要过程。研究污泥施用土壤中PFASs的动植物吸收过程及相关机制,有助于全面认识PFASs的环境行为,同时也为污泥施用的环境和健康风险评价提供依据。迄今为止,有关污泥施用导致的PFASs在土壤中的积累以及PFASs在土壤生态系统中的环境行为研究非常有限。针对以上问题,本论文主要进行了如下研究:   1)通过温室实验,研究了7种污泥施用土壤中全氟辛烷磺酸(PFOS)和全氟辛酸(PFOA)的蚯蚓(Eisenia fetida)富集。结果表明:污泥施用土壤中PFOS和PFOA的蚯蚓吸收、排出过程能够用一级反应动力学公式很好地进行拟合。与PFOA相比,蚯蚓对污泥施用土壤中PFOS有较大的吸收速率、较小的排出速率和较长的时间达到吸收平衡。蚯蚓对PFOS和PFOA的生物富集因子BAF分别在1.54-4.12和0.52-1.34之间。BAF随着土壤中污染物浓度增加而减小。用多元线性逐步回归的方法研究污泥施用土壤中蚯蚓对PFOS和PFOA的生物有效性。回归分析结果显示:蚯蚓体内PFOS含量87.2%的变化量来自土壤中PFOS浓度和土壤有机质含量,PFOA在蚯蚓体内91.3%的变化量来自土壤中PFOA浓度和土壤有机质含量。土壤中PFASs浓度是影响蚯蚓体内PFASs含量的最主要因素,且土壤中PFASs浓度越高,蚯蚓富集量越大;土壤有机质含量越高,蚯蚓富集量越小。土壤pH值、粘粒含量等性质对蚯蚓吸收无显著性影响。   2)通过大田实验,研究了不同污泥施用土壤中小麦(Triticum aestivum L.)对全氟化合物(PFASs)的吸收和传输行为。在土壤和小麦组织中检测到了9种全氟羧酸类化合物(PFCAs)以及3种全氟磺酸类化合物(PFSAs)。全氟化合物在小麦组织中含量大小依次为:根>茎>籽粒≥麦壳。土壤和小麦根、茎、籽粒以及壳中PFASs含量与污泥施用量呈正相关。籽粒中PFCAs浓度与土壤中PFCAs含量呈对数正相关(P<0.01),而籽粒中PFSAs与土壤中PFSAs含量呈线性正相关(P<0.01),这说明了PFCAs和PFSAs从土壤到小麦籽粒的传输可能存在不同机制。PFCAs和PFSAs的根富集因子(RCFs=Croot/Csoil)分别为1.73-5.18和1.19-2.75。PFCAs从根到茎的传输因子(TFr-s=Cstraw/Croot)大于PFSAs,PFSAs从茎到籽粒的传输因子(TFs-g=Cgrain/Cscaw)大于PFCAs。根富集因子与全氟化合物的碳链长度无明显相关性,但是从根到茎以及从茎到籽粒的传输因子均与全氟化合物的碳链长度呈负相关(P<0.01)。
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