磁性MOFs基壳聚糖(FCM)的制备及除Sb(Ⅲ)的影响机制研究

来源 :湖南科技大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:ellen0807523254
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随着社会经济的快速发展,环境污染已成为社会关注焦点问题之一。其中重金属的污染是典型的代表。当前,探索和研究有效治理重金属污染的高效、廉价的复合材料是热点问题之一。壳聚糖(CS)是天然廉价的有机高分子化合物,且具有较好的絮凝性能。金属有机骨架材料(MOFs)具有着高效的吸附性能,去除重金属效果好,但存在不易回收、机械强度低的缺点。磁性纳米材料兼具吸附和易可回收性。因此本文探索制备了一种以壳聚糖为载体,负载MOFs与磁性纳米材料(四氧化三铁,Fe3O4)的复合材料(FCM),研究其去除重金属Sb(Ⅲ)的机制,获得以下结论:(1)实验通过单因素分析法确定了FCM的最优制备条件,即MOFs和壳聚糖组分间的比例为1:1,Fe3O4和壳聚糖组分间的比例为1:2,最佳反应温度为60℃,最佳反应时间为90 min,最佳引发剂浓度为1.25 mmoL·L-1。(2)复合材料FCM的电镜扫描结果显示,壳聚糖表面被Fe3O4颗粒和菱状大小不等的MOFs颗粒负载。FCM傅里叶红外光谱分析结果显示,复合材料FCM在多处波数出现了与三种组分类似的吸收峰,没有出现明显新的吸收峰。可能原因是产生-OH、-C=O、-C-O和Fe-O等化学键引起的。这说明复合材料FCM保留了大部分单体的官能团结构。能谱分析结果显示,复合材料FCM中主要包括C、N、O、Fe和Si。其中,硅元素主要来源3-丙基三硅烷,铁元素可能来源于四氧化三铁和MOFs。结果表明,FCM是Fe3O4、MOFs和壳聚糖三种组分通过化学反应发生聚合,形成的一种新型的复合材料。复合材料FCM磁滞回线的分析结果显示,FCM的磁性相比Fe3O4有所下降,但仍具有较强磁性,吸附重金属Sb(Ⅲ)后磁性几乎保持不变。FCM在吸附Sb(Ⅲ)过程中磁性不会发生损耗,是一种磁性稳定的复合材料。(3)本文探究了复合材料FCM在最佳合成条件下的应用效果,采用单因素分析方法,即投加量、pH值、重金属Sb(Ⅲ)的初始浓度、共存离子等因素对FCM去除Sb(Ⅲ)产生的影响进行了讨论分析,结果表明FCM对Sb(Ⅲ)具有良好的去除效果。当FCM的投加量增加时,对Sb(Ⅲ)的去除效果也随之加强。当投加量为300 mg时,对Sb(Ⅲ)的去除率达到最高。这表明如果继续增加投加量,对Sb(Ⅲ)的去除率可能会持续增加。在酸性和中性条件下,FCM对Sb(Ⅲ)的去除效果欠佳,在投加量达到300mg时,去除率仍达不到50%。而在碱性(pH=11-12)条件下时,FCM对Sb(Ⅲ)的去除效果有着明显的提升。在pH为11,投加量为300 mg时,Sb(Ⅲ)的去除率达到最高。当Sb(Ⅲ)的初始浓度增加,去除率呈现出了不同程度的下降。在考察范围内,当初始浓度为30 mg/L时,对Sb(Ⅲ)的去除效果降至最低;当初始浓度为5 mg/L时,Sb(Ⅲ)的去除率最高,且在投加量为300 mg时,Sb(Ⅲ)几乎被完全去除。FCM对Sb(Ⅲ)去除的过程中,共存离子的存在对其影响不显著。当共存离子为PO43-时,去除率有少许降低,但影响不大。在不同的pH值条件下,随着处理时间的增加,FCM对Sb(Ⅲ)的去除效果有着不同程度的提升。且在处理时间超过3小时后,Sb(Ⅲ)的去除率有了明显的提升。故可以通过延长处理时间,解决FCM复合材料在中酸性条件下,对Sb(Ⅲ)的去除效果不佳这一不足。在Fe3O4、MOFs和FCM的对比实验中,Fe3O4在酸性和中性条件下对Sb(Ⅲ)表现出较好的吸附效果,在碱性条件下的吸附效果则较差。MOFs和FCM则在碱性条件下,对Sb(Ⅲ)有着良好的去除效果,在酸性和中性条件下的吸附效果不佳。(4)解析再生的实验结果显示,对FCM去除Sb(Ⅲ)后的产物有较好解析效果的溶液为柠檬酸。经四次解析再生实验后,材料仍保持着较好的磁力,且具有良好的再生效果,说明FCM复合材料的损失率低、再生效果好,易于回收。因此。FCM可以进行有效的循环利用,降低操作成本。
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