基于石墨烯复合纳米界面的电化学DNA传感器

来源 :青岛科技大学 | 被引量 : 2次 | 上传用户:ning211
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石墨烯/聚合物复合材料由于其高导电性和丰富的共轭结构引起了人们对于其在生物传感领域和电化学领域应用的兴趣。本论文基于石墨烯采用电化学方法和化学法构建了与目标物相匹配的纳米材料传感膜,实现了对DNA片段与碱基的检测。具体研究内容如下:(1)采用脉冲恒电位法(PPM),在电聚合m-氨基苯磺酸(ABSA)的同时,电化学还原了氧化石墨烯(GNO),得到了聚(m-氨基苯磺酸)-石墨烯(rGNO)纳米复合材料(PABSA-rGNO),所得到的PABSA-rGNO纳米复合材料整合了石墨烯具有单层二维sp2共轭结构和聚(m-氨基苯磺酸)独具丰富的共轭结构,官能团和好的导电能力的各自特点,可作为一种理想的电极材料应用在生物传感和电化学电池等方面。PABSA-rGNO即使在中性环境中仍具有很好的电化学活性和热力学稳定性。由于共轭的纳米复合材料和DNA碱基之间的π-π*相互作用,成功地通过非共价键合的方法固定了探针DNA,致使纳米复合材料的自身电化学信号减弱。然而,当探针修饰的电极与目标DNA序列杂交后,双链DNA从共轭的纳米复合材料表面脱落,导致了自身信号的再生。石墨烯基的纳米复合材料的协同效应和交流阻抗技术的灵敏性增强了目标DNA检测的灵敏度。(2)采用一种简单且低耗的方法来制备大面积的、波状的、与磺酸化聚苯胺(SPAN,一种苯胺与m-氨基苯磺酸的聚合物)交联的氧化石墨烯(GNO)纳米墙。通过强烈的π-π*堆积作用(作为支撑的SPAN和GNO基面之间)和静电排斥作用(带负电的SPAN阳氧化石墨烯层之间),得到了一种独特的自由站立的、三维交联的纳米墙结构。首先将氧化石墨(GO)与SPAN混合分散,然后借助超声,负电荷性的SPAN不停地扩散、吸附并扦插到同步获得的GNO层中,并形成了纳米墙。这种独特的形貌拥有更大的比表面积,并且对于广泛应用于监测DNA固定和杂交的[Fe(CN)6]3-/4-显现出了良好的电化学响应。同时,由于纳米复合材料的负电荷性和丰富的共轭纳米结构,可通过π-π*相互作用或静电吸附作用吸附正电荷性的鸟嘌呤和腺嘌呤,进而实现两碱基的同步检测。
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