论文部分内容阅读
与传统的活性炭纤维和颗粒活性炭相比,球形活性炭具有填充均匀,流体阻力小,吸附效率高,耐磨损,机械强度高等优点,适合用作催化剂的载体。本文利用废旧树脂制备出新型的非均相金属球形活性炭催化剂,用于催化降解废水中有毒有机污染物,不仅可以实现废旧树脂的资源化利用,而且制备的催化剂能显著提高常规氧化技术对4-氯酚的降解效果,因此具有重要的研究意义。
论文以交联聚苯乙烯-二乙烯苯骨架的废旧树脂(NDA88)为原料,通过浸渍后炭化的方法制备出负载金属的非均相球形活性炭催化剂SACs(SAC-Fe和SAC-Mn)。采用SEM、N2吸附、XRD、FT-TR等方法对所制备的球形活性炭催化剂进行表征,结果表明SACs具有较高的比表面积、丰富的孔结构和较高的金属元素含量,这些都有利于对目标污染物的吸附,提高催化降解的效果;球形活性炭催化剂还具有一定量的中孔,可以有效减缓孔堵塞效应,使催化剂的活性位点得到充分利用;炭化过程生成的金属复合氧化物晶相,也使得催化剂具有较高的催化活性。
研究发现,SACs对于4-氯酚有较好的吸附能力,吸附等温线符合Langmuir吸附模型;催化剂和可见光是过氧化氢有效降解4-氯酚的必要因素,SACs能显著提高过氧化氢氧化降解废水中的4-氯酚;催化剂的用量、过氧化氢用量、预吸附时间的增加均能提高反应降解速率,然而氯酚初始浓度的提高对反应不利;催化剂具有很好的沉降性能,易于从反应体系中回收,并能够循环使用,具有较好的稳定性;4-氯酚的光催化降解过程中不仅发生了脱氯作用,而且发生了苯环的开环,生成了乙二酸、丙二酸、丁烯二酸和苹果酸等小分子有机酸,同时有矿化产物CO2生成,除了上述主要降解产物外,还得到少量的氯代开环产物。
在相同条件下,SACs/臭氧催化氧化体系比单独臭氧对4-氯酚的去除率和矿化度都要高很多,表明SACs在催化臭氧氧化体系中具有较高的催化活性;催化剂的用量、预吸附时间和pH值的增加均能提高反应降解速率,然而氯酚初始浓度和温度的提高对反应不利;4-氯酚的催化臭氧氧化过程中不仅发生了脱氯作用,而且发生了苯环的开环,主要生成了小分子有机酸丁二酸,同时有矿化产物CO2生成,另外,还得到少量其它产物,如3-甲基丁酮和甲苯。
与单独臭氧氧化相比,SAC-Fe/臭氧体系能使垃圾渗滤液生化尾水的色度、COD、TOC和UV254的去除率大幅度提高,表明以非均相金属球形活性炭做催化剂的臭氧催化氧化,可有效去除有机污染物,显著改善垃圾渗滤液生化尾水水质。