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大气中高浓度的PM2.5是造成我国华北地区重霾污染频发的主要原因，定量理解PM2.5的来源是采取污染控制措施的前提。传统的颗粒物源解析主要是通过滤膜采样、离线化学成分分析和受体模型解析三步完成，时间分辨率低，不能及时了解PM2.5来源的动态变化，难以对短期重霾污染事件的来源成因做出准确判断，造成针对性的防控措施不能及时制定或是“一刀切”式的防控措施经济成本过高。针对“静态”源解析难以解决科学和技术问题，本研究尝试建立一种针对大气中PM2.5的多种技术联合的高时间分辨率源解析方法，并应用于中心城市和郊区颗粒物污染来源的快速解析研究。
本研究采用大气颗粒物快速捕集技术，结合离子色谱、热光透射分析法和X射线荧光衍射检测技术等，构建了水溶性无机盐、有机碳和元素碳、地壳元素和重金属等化学成分在线分析系统;利用在线多技术观测系统产生的高时间分辨率数据集，针对大气中的PM2.5进行源解析及相关研究。研究地点选择北京（中心城市）和香河（郊区-地处北京和天津之间），采用自行搭建的在线观测系统对大气PM2.5化学成分开展季节性加强期观测，重点分析两地颗粒物主要组成的变化特征及来源，采用正定因子矩阵分解法(PMF)、多元线性引擎(ME-2)和UNMIX三种受体模型，对两地高时间分辨率PM2.5化学组分数据集进行来源解析，并比较了不同受体模型结果的差异，评估了不同时间分辨率、不同数据组合和污染事件PM2.5源解析结果的差异及可能原因。
本论文有助于更加准确地理解区域PM2.5的来源特征和重污染的形成过程，为高时间分辨率源解析技术方法的发展和应用提供参考。主要研究结论如下:
(1)通过对北京和香河小时分辨率PM2.5中的金属元素浓度检测分析，发现北京和香河大气PM2.5中的金属元素浓度均表现出显著的日变化、季节变化和周变化特征。PMF对PM2.5中13种金属元素源解析结果，表明它们分别来自扬尘、燃煤、机动车、工业、燃油、生物质燃烧和垃圾焚烧;对香河小时分辨率的金属元素数据集进一步解析，发现工业源可进一步细分为Cr工业（电镀）、Zn工业（冶炼）和Se工业（平板玻璃）。
(2)通过对北京和香河PM2.5中主要化学成分进行质量重构，发现北京和香河地区PM2.5均以有机物(OM)和无机盐(NO3-)为主。北京PM2.5中OM和NO3-平均贡献分别为25％和14.9％，香河PM2.5中OM和NO3-平均贡献分别为41.6％和8.8％。PMF和ME-2对两地、四季加强期观测的PM2.5数据集源解析，发现其主要来自工业、尘、燃煤、燃油、二次硝酸盐、机动车、生物质燃烧、二次硫酸盐和垃圾焚烧9个排放源。分析结果显示，北京PM2.5来源解析中，机动车排放、二次硝酸盐是PM2.5的主要来源，分别占24.9％和23.8％;而香河地区的PM2.5中，生物质燃烧(39.6％)和二次硫酸盐(24.6％)是主要来源。评估显示，ME-2模型解析结果比PMF更加合理。
(3)同时采用PMF、ME-2和UNIMIX模型对北京和香河的PM2.5进行源解析，并比较了ME-2和UNMIX模型与PMF模型源解析结果的差异，结果发现ME-2能够更好地固定已知源的源谱，获得比PMF模型更加合理的源解析结果。相比之下，UNIMX由于不能很好地获得可行的运行结果，实用性比PMF和ME-2模型差。评估结果表明，不同受体模型具有不同的优缺点，多模型协同解析，能够获得更加合理的源解析结果。
(4)采用不同时间分辨率或不同仪器设备构成的数据集会对PM2.5源解析结果产生影响。随着数据时间分辨率的下降，在PMF运行中会出现更多的源谱混合和运行结果不稳定;采用硫元素和氯元素来代替水溶性硫酸盐和氯盐，在一定程度上也可以识别二次源;采用污染事件短期分析和长时段分析的源解析结果比对，发现基于污染事件数据集的PMF模型源解析结果能够很好地识别污染事件中PM2.5的主要来源，二者得到结果类似，重污染短期解析结果甚至好于整个时段的结果。
本文的创新点:
(1)观测方法。首次采用大气颗粒物快速捕集技术结合离子色谱、热光透射和X射线荧光衍射等多种分析检测方法，构建PM2.5全化学组分在线观测系统，并在北京和香河进行了成功的实际运行观测。
(2)解析模型。同时采用PMF、ME-2和UNMIX三种受体模型，对北京和香河的小时分辨率PM2.5及其组分数据集进行了来源解析，并对三者所得结果进行了比对评估。认为在此项研究中，ME-2模型给出的结果比PMF更加清晰并具物理意义。
(3)研究结果。评估了PM2.5污染事件来源解析结果和长期观测时段结果之间的差异，阐明了多种技术联合的高时间分辨率源解析方法可对重污染事件进行实时追踪观测和源解析，使得及时调整防控措施具有了科学依据;将重金属工业类型细化成电镀、合金冶炼和平板玻璃制造来源等研究结果，克服了以往静态源解析难以实现的工业源进一步细化的缺陷。
本研究采用大气颗粒物快速捕集技术，结合离子色谱、热光透射分析法和X射线荧光衍射检测技术等，构建了水溶性无机盐、有机碳和元素碳、地壳元素和重金属等化学成分在线分析系统;利用在线多技术观测系统产生的高时间分辨率数据集，针对大气中的PM2.5进行源解析及相关研究。研究地点选择北京（中心城市）和香河（郊区-地处北京和天津之间），采用自行搭建的在线观测系统对大气PM2.5化学成分开展季节性加强期观测，重点分析两地颗粒物主要组成的变化特征及来源，采用正定因子矩阵分解法(PMF)、多元线性引擎(ME-2)和UNMIX三种受体模型，对两地高时间分辨率PM2.5化学组分数据集进行来源解析，并比较了不同受体模型结果的差异，评估了不同时间分辨率、不同数据组合和污染事件PM2.5源解析结果的差异及可能原因。
本论文有助于更加准确地理解区域PM2.5的来源特征和重污染的形成过程，为高时间分辨率源解析技术方法的发展和应用提供参考。主要研究结论如下:
(1)通过对北京和香河小时分辨率PM2.5中的金属元素浓度检测分析，发现北京和香河大气PM2.5中的金属元素浓度均表现出显著的日变化、季节变化和周变化特征。PMF对PM2.5中13种金属元素源解析结果，表明它们分别来自扬尘、燃煤、机动车、工业、燃油、生物质燃烧和垃圾焚烧;对香河小时分辨率的金属元素数据集进一步解析，发现工业源可进一步细分为Cr工业（电镀）、Zn工业（冶炼）和Se工业（平板玻璃）。
(2)通过对北京和香河PM2.5中主要化学成分进行质量重构，发现北京和香河地区PM2.5均以有机物(OM)和无机盐(NO3-)为主。北京PM2.5中OM和NO3-平均贡献分别为25％和14.9％，香河PM2.5中OM和NO3-平均贡献分别为41.6％和8.8％。PMF和ME-2对两地、四季加强期观测的PM2.5数据集源解析，发现其主要来自工业、尘、燃煤、燃油、二次硝酸盐、机动车、生物质燃烧、二次硫酸盐和垃圾焚烧9个排放源。分析结果显示，北京PM2.5来源解析中，机动车排放、二次硝酸盐是PM2.5的主要来源，分别占24.9％和23.8％;而香河地区的PM2.5中，生物质燃烧(39.6％)和二次硫酸盐(24.6％)是主要来源。评估显示，ME-2模型解析结果比PMF更加合理。
(3)同时采用PMF、ME-2和UNIMIX模型对北京和香河的PM2.5进行源解析，并比较了ME-2和UNMIX模型与PMF模型源解析结果的差异，结果发现ME-2能够更好地固定已知源的源谱，获得比PMF模型更加合理的源解析结果。相比之下，UNIMX由于不能很好地获得可行的运行结果，实用性比PMF和ME-2模型差。评估结果表明，不同受体模型具有不同的优缺点，多模型协同解析，能够获得更加合理的源解析结果。
(4)采用不同时间分辨率或不同仪器设备构成的数据集会对PM2.5源解析结果产生影响。随着数据时间分辨率的下降，在PMF运行中会出现更多的源谱混合和运行结果不稳定;采用硫元素和氯元素来代替水溶性硫酸盐和氯盐，在一定程度上也可以识别二次源;采用污染事件短期分析和长时段分析的源解析结果比对，发现基于污染事件数据集的PMF模型源解析结果能够很好地识别污染事件中PM2.5的主要来源，二者得到结果类似，重污染短期解析结果甚至好于整个时段的结果。
本文的创新点:
(1)观测方法。首次采用大气颗粒物快速捕集技术结合离子色谱、热光透射和X射线荧光衍射等多种分析检测方法，构建PM2.5全化学组分在线观测系统，并在北京和香河进行了成功的实际运行观测。
(2)解析模型。同时采用PMF、ME-2和UNMIX三种受体模型，对北京和香河的小时分辨率PM2.5及其组分数据集进行了来源解析，并对三者所得结果进行了比对评估。认为在此项研究中，ME-2模型给出的结果比PMF更加清晰并具物理意义。
(3)研究结果。评估了PM2.5污染事件来源解析结果和长期观测时段结果之间的差异，阐明了多种技术联合的高时间分辨率源解析方法可对重污染事件进行实时追踪观测和源解析，使得及时调整防控措施具有了科学依据;将重金属工业类型细化成电镀、合金冶炼和平板玻璃制造来源等研究结果，克服了以往静态源解析难以实现的工业源进一步细化的缺陷。