碳化硅负载钴催化剂在F-T合成中的应用

来源 :中国科学院大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:watta515
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
天然气/煤等含碳资源清洁转化为燃料和化学品正在变得日益重要,F-T合成是实现此过程的重要途径。F-T合成一般由Fe、Co、Ru等过渡金属催化。钴催化剂由于在F-T合成中显示出较高的活性、较长的寿命、较高的直链烃选择性和低水煤气变换活性等特点而引起越来越多的兴趣。负载型钴催化剂中载体的稳定性非常重要,其不但要求载体本身具有较好的机械稳定性和水热稳定性,还要求其不易与Co物种发生固相反应。传统SiO2、Al2O3和TiO2材料作为钴催化剂载体的缺点是在催化剂制备或反应过程中易与CoO反应生成难还原的Co2SiO4、 CoAl2O4或CoTiO3等物种,或高温水热分解导致比表面积的急剧下降。碳化硅作为载体有热稳定性能好、机械强度高、耐氧化和腐蚀和导热性能好等优点。   本文中,采用等体积浸渍法制备了一系列的Co/SiC催化剂。主要考察了不同载体制备的催化剂的还原性能,钴源对分散性能的影响,Co/SiC催化剂失活的机理和助剂对于Co/SiC催化剂稳定性的影响等。   本论文主要得到以下结果:   (1)对于钴催化剂,SiC被证明是惰性的,与SiO2和Al2O3对比,SiC负载的钴催化剂具有更高的还原性能,并且减弱了Co晶粒大小对催化剂还原度的影响。因此,Co/SiC催化剂具有更高的催化活性和更低的CH4选择性。   (2)以醋酸钴作为钴源可以实现Co在SiC上的高分散,并且在此过程中不生成难还原物种。同样地,以醋酸钴作为钴源实现了Co在SiO2和Al2O3上的高分散,但也使得催化剂的还原性能大幅度下降,并且可以观察到Co2SiO4和CoAl2O4等物种的生成。以醋酸钴作为钴源的Co/SiC催化剂由于同时具有较高的分散和还原性能而具有更多的活性位点Co0,因此催化剂CO转化率较高,CH4选择性更低。   (3) Co-SiC之间较弱的相互作用容易致使催化剂中Co粒子的烧结而引起催化剂失活。XRD和TEM表征显示随着反应时间的延长,Co颗粒变大。对催化剂的织构性质表征结果显示,催化剂的比表面积随着反应时间的延长逐渐下降,而孔径基本上不变。另外,采用TPR-GC和TG-MS表征手段检测到了催化剂积碳,并且积碳量随反应时间的延长而增多。   (4)采用共浸渍法制备了一系列添加不同含量ZrO2助剂的Co-Zr/SiC催化剂。TPR结果显示催化剂的还原温度有所提前。F-T合成反应结果显示Co-Zr/SiC催化剂的反应性能得到改善,最主要的是稳定性大大增加。对反应后的催化剂进行的TPR表征发现ZrO2抑制了积碳的产生。
其他文献
请下载后查看,本文暂不支持在线获取查看简介。 Please download to view, this article does not support online access to view profile.
期刊
通过利用4个普通优质大豆品种与3个抗除草剂转基因大豆品种进行组配,采用4×3 NC II遗传交配设计,对产量、品质等性状的遗传力和配合力进行分析。结果表明:抗除草剂Bar基因能
美西地质风光摄影之旅我公司十分成熟的经典摄影线路。主要拍摄点保障早晚拍摄时间。由多次深入该线的专业领队及美国导游带队。出片量大且有保障。出团时间:2017.9.23价格39
过去的一年,可以说是重大事故频发的一年,死人动辄几十甚至上百,经济损失更是难以计数。如果是天灾骤然降临,暂时还无法抗拒,只能打掉了牙往肚里咽,可是对于“人祸”所引发的责任事
期刊
金纳米颗粒具有优异的光学性质,其光学性质随着金纳米颗粒的尺寸、形貌及表面性质而改变。正是由于其光学性质和金纳米颗粒的表面性质很敏感,这一性质通常被用来进行生物分析检
湘西苗族是苗族文化中的一个重要分支,在历史的进程中经历了四次重大迁徙,几千年的苗族文化长卷即是一部迁徙史,同样是一部与自然和谐相处与其他民族文化不断融合交流的生态
饮用水中高含量的砷元素对人体有着极大的危害,而这个问题在中国和世界的其它地方广泛存在。因此,研究高效率的砷吸附剂具有极其重要的意义。氧化铁能够同时对水中的三价砷和五
林徽因曾写到:“你是一树一树的花开,是燕在梁间呢喃;你是爱,是暖,是希望;我说你是人间的四月天。”四月的摄影拉力赛来到了陈子昂的故里。作为初唐诗文革新人物之一的陈子昂,颇具创新精神。一方沃土养一方人,深受本土文化熏陶的摄影人在本次遂宁站让人刮目相看,活动热闹热烈,影响超过预期,为拉力赛分站赛的举办立下了标杆。这一切,源于熱爱。在活动当日的清晨,沿着湖畔的一小段路上,这片热土上的摄影人,举着相机,不
指导学生写一篇优美的英语作文,这是许多英语教师追求的目标。但教师们常常感到很苦恼:首先,初中生掌握的词汇量欠缺,他们在写作的过程中常常会因为不会写某个单词而“卡壳”;其次,有些初中生虽然会背很多单词,但是却不会用,特别是在遇到句型和语法问题时,经常会出现错误;第三,在遣词造句的时候,大部分学生都会把英语作文写成汉语作文。这三个问题,是当前初中英语教师亟需探讨的课题。笔者就此谈谈自己的看法。  一、