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现代社会,能源问题日益严重,因此,人们急需开发新型环保高效的新能源动力技术。在众多新能源技术中,燃料电池格外引人关注,通常需要使用昂贵的Pt等贵金属电催化剂来催化燃料电池阴极的氧还原反应。然而,铂等贵金属催化材料具有价格不菲和易甲醇中毒等缺点,成为燃料电池技术大规模实用化的障碍。因此,需要设计合成环保高效的非贵金属阴极氧还原电催化剂来取代传统的铂基电催化剂。近年来,研究者们发现了许多非贵金属高活性ORR电催化剂,但其催化活性仍不能满足实用的需要。在各种非贵金属ORR催化剂中,双金属掺杂催化材料呈现出了较好的ORR催化活性,特别是Cu和Mn双金属掺杂材料展示出令人期待的催化性能和发展空间。设计并合成具有高ORR催化活性的Cu和Mn双金属共掺杂催化材料对清洁能源技术的大规模商业化具有重要意义。我们采用不同的合成策略,制备了不同的Cu、Mn共掺杂的ORR催化剂,对其形貌结构、组成和性能进行了系统研究,具体内容和成果如下:1、以二氧化硅小球为模板,以铜-邻苯二胺和锰-邻苯二胺为金属前驱物,通过物理研磨和高温热解的方法,制备出铜锰双金属掺杂碳基催化材料(Cu-Mn-N-C)。该催化材料具有丰富的孔结构、高表面积和较高的石墨化程度以及高密度的Cu-N_x和Mn-N_x活性位。这些特点对提高Cu-Mn-N-C的ORR催化活性是有益的。该材料催化ORR的半波电势值达到了0.86 V,超出商用Pt/C 20 mV,并超出了文献中报道的同类Cu掺杂或Mn掺杂ORR催化剂的最高水平。2、选用含有Cu-N、Mn-N结构的铜-邻菲罗啉和锰-邻菲罗啉作为前驱体,以蒙脱土做模板剂,采用二次热处理的方法合成了铜-锰共掺杂的石墨烯纳米片(Cu-Mn-N-GR-n)。Cu-Mn-N-GR-n具有较大的比表面积以及较大的孔容,这些特性有利于ORR过程中电子的传输和物质的传递。此外,所制备的Cu-Mn-N-GR-n材料还具有高的石墨化程度,也有利于电子传输。Cu-Mn-N-GR-n表面积大,并具有许多的Cu-N_x和Mn-N_x结构单元,便于改善活性位密度。在碱性环境中,所制备的Cu-Mn-N-GR-n催化ORR的半波电势值比Pt/C高出60 mV。此外,Cu-Mn-N-GR-n的催化活性优于文献中报导的非贵金属掺杂的ORR催化剂。3、利用已制备锰氮共掺杂介孔碳材料(Mn-N-C)作为载体,使用醋酸铜溶液浸渍碳载体并热解得到了有序介孔锰-氮-碳负载纳米铜金属催化材料(Cu@Mn-N-C)。所制备的Cu@Mn-N-C材料具有丰富的孔道结构、高比表面积、N-C及Mn-N基本结构单元,较大的石墨化程度以及均匀分散的Cu纳米粒子。这些特殊的组成、结构、形貌以及集聚状态是Cu@Mn-N-C材料潜在优异催化性能的物质基础。Cu@Mn-N-C表现出了优异的ORR催化活性,其在0.1 M KOH中催化ORR的半波电势比商业Pt/C高20mV,并优于文献中报道的同类Cu负载型ORR催化材料。此外,在碱性条件下Cu@Mn-N-C呈现出高的电化学稳定性和优异的抗甲醇性能。由此可见,Cu和Mn双掺杂非贵金属催化剂表现出了卓越的催化活性和耐久性,具有巨大的发展前景。