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时至今日,铂碳催化剂一直是质子交换膜燃料电池(PEMFC)中应用最广泛且性能最好的阴极催化剂。然而由于其较差的催化反应动力学及稳定性,通常需要对铂碳催化剂进行改进处理。前期研究发现辉光放电电子还原在制备贵金属催化剂时,可以控制贵金属纳米颗粒的粒径大小,增强其与载体的相互作用,进而提高催化剂的催化活性和稳定性。本文在前期研究的基础之上,利用辉光放电电子还原在添加生物助剂以及掺杂Pd元素等不同条件下,制备了一系列经过改进的铂基催化剂,并全面分析总结了由结构形貌不同而导致的活性、稳定性显著提高的原因。本文首先讨论了利用辉光放电电子还原于硬模板阳极氧化铝(AAO)表面制备贵金属纳米颗粒的可行性。制备得到的Ag/AAO复合材料具有优异的光学性质和表面拉曼增强特性。材料中的Ag纳米颗粒在AAO表面以聚团的形式存在,并且样品的宏观颜色正是取决于这些聚团的尺寸大小,而与单个Ag纳米颗粒的粒径关系较小。这一研究结果说明,在没有保护剂、分散剂等有机试剂的影响下,通过辉光放电电子还原制备贵金属纳米颗粒,可以更本征准确地分析其性质与纳米颗粒之间的关系,这也为通过辉光放电电子还原制备Pt基催化剂的研究提供了基础。之后,本文讨论了利用辉光放电电子还原制备的Pt/C-E催化剂在氧还原反应上的评价结果。通过旋转圆盘电极技术测试发现,Pt/C-E催化剂的活性要高于传统商业Pt/C催化剂,同时稳定性也有一定的提高。催化剂表征发现经等离子体还原得到的Pt纳米颗粒基本以(111)晶面为主,并含有少量的(200)晶面。正是这点特性导致其与氧的晶面结合能显著降低,进而提高了其催化活性和稳定性。以生物成分作为助剂制备贵金属纳米颗粒的方法具有粒径形貌可控,方便快捷等诸多优势。而结合等离子体制备的Pt-Peptide样品更是具有突出的光催化活性。在本文中,借助多肽KLVFF,利用辉光放电电子还原制备的Pt(111)-P/C催化剂不仅具有优异的ORR催化活性和稳定性,其粒径形貌等也具有突出特点。催化剂中的Pt纳米颗粒暴露晶面几乎全部为(111)晶面,同时粒径仅有2 nm左右,且不随载量的变化而改变。这样的粒径形貌特性使其获得了最小的与氧的晶面结合能。此外,多肽的引入,不仅显著增加了催化剂对电子的传递速率,碳载体上也被掺杂氮元素,从而进一步提高了对氧气的吸附能力。通过加入Au、Pd或过渡金属元素制备的Pt基合金催化剂已经被证明是一种改进铂碳催化剂的有效途径。在本文中,利用辉光放电电子还原制备了PtPd/C催化剂,并对其进行了表征和电化学评价。催化剂中的Pt、Pd两种元素以合金的形式存在,其平均粒径只有2.5 nm左右。此外,由于氧还原反应的中间体OHads集团与PtPd合金表面的结合能更低。同时合金纳米颗粒仍主要以(111)面为主,其氧气分解速率也相对较高。这两点因素使得PtPd/C催化剂具有优异的ORR催化活性和稳定性。