【摘 要】
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本文通过均相稀土金属催化剂Ln[N(SiMe3)2]3 (Ln=La, Y, Nd, Sm)与多官能团席夫碱配体的快速胺基消除反应得到21个稀土金属负载催化剂,并探索了其催化方面的性能。研究表明,
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本文通过均相稀土金属催化剂Ln[N(SiMe3)2]3 (Ln=La, Y, Nd, Sm)与多官能团席夫碱配体的快速胺基消除反应得到21个稀土金属负载催化剂,并探索了其催化方面的性能。研究表明,其中的11个稀土负载催化剂能以较高的活性催化氧氢化反应,而稀土金属离子半径,配体骨架的取代基,催化剂的合成条件对催化剂的性能有较大影响。催化活性最高的稀土负载催化剂C4对不同氧氢化底物有普适性。对于芳香炔醇化合物23,可在温和的条件(75℃)下,较短的时间(25 min)内,反应转化率达98%以上。催化剂C4循环5次以上,且在循环使用过程中仍保持较高的活性。催化剂脱除实验和ICP测定溶液中的La3+含量结果(La3+≤20 ppm)都表明稀土负载催化剂的金属坚定的锚固在配体上,保证了催化剂有较高的循环使用效率。同时,均相催化剂的晶体结构表征间接说明我们得到的自负载催化剂单元结构的连接模式。
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