腰果酚/二胺基苯并噁嗪树脂的制备及性能研究

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腰果酚是一种天然且性能优异的酚类化合物,可用以代替传统工业上的苯酚。本文利用腰果酚,制备腰果酚/二胺基苯并噁嗪树脂(PCBOZ),并对PCBOZ性能进行研究和改善。由不饱和腰果酚、4,4’-二氨基二苯甲烷和甲醛通过溶剂法制备腰果酚/二胺基苯并噁嗪单体(CBOZ),通过FTIR、1HNMR表征单体CBOZ的结构。利用单因素实验对合成单体CBOZ的工艺进行优化,得出适宜的条件:反应温度100℃,反应时间4h,溶剂(甲苯)用量30ml/0.2mol腰果酚,n(4,4’-二氨基二苯甲烷):n(腰果酚):n(甲醛)=1:2:4.5。在此条件下,CBOZ的收率达到91.3%。采用非等温DSC法研究了单体CBOZ的固化行为、固化动力学,计算得到:活化能E=93.71k J/mol,指前因子A=6.51×108,反应级数n=0.91。并通过(T-β)外推法确定了CBOZ的固化工艺温度:固化初始温度(Ti)221℃,固化恒温温度(Tp)234℃,固化后处理温度(Tf)248℃。利用程序升温法制备纯苯并噁嗪树脂PCBOZ和环氧/苯并噁嗪共混树脂PCBOZ-E,将PCBOZ的FTIR光谱图与CBOZ的进行对比,确定CBOZ已经成功开环聚合。通过DSC测定了PCBOZ和PCBOZ-E的放热峰焓值,PCBOZ的固化度为100%,当环氧树脂E-44在共混体系中所占质量比不超过50%时,PCBOZ-E的固化度为100%。通过SEM观察了PCBOZ和PCBOZ-E的断面情况,断面均不存在气泡,且PCBOZ呈脆性断裂,PCBOZ-E呈韧性断裂。通过TG测试PCBOZ和PCBOZ-E的的耐热性能。腰果酚型PCBOZ树脂的初始分解温度T0%=260.1℃,比苯酚型PBOZ树脂的T0%(233.2℃)提高了近30℃。同时,共混树脂PCBOZ-E的耐热性比纯苯并噁嗪树脂PCBOZ高,且当环氧树脂E-44的质量百分比等于50%时,共聚体系PCBOZ-E的热稳定性最好:T0%=304.9℃,较PCBOZ提高了44.8℃。通过TG对PCBOZ的热分解动力学进行了研究。利用Kissinger法、FlynnWall-Ozawa法、Starink法得出PCBOZ热分解反应活化能kE。利用Crane方程得出树脂PCBOZ的热分解反应级数n=0.95。
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