【摘 要】
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随着世界各国环境保护意识的日益提高,对润滑油添加剂的要求也越来越苛刻,环境友好型润滑油添加剂已成为当前该领域研究的热点。本论文运用摩擦学电子等排方法确认磷酸酯基团的替代基团,为了快速、高效地筛选出有潜在减摩抗磨活性且无磷的绿色润滑油添加剂分子,设计并合成了三种润滑油添加剂,分别为酰肼类化合物,2-氨基苯并噁唑类化合物和西佛碱铜配合物修饰的多壁碳纳米管;并且利用UMT-3型微摩擦试验机评价其在三种酯
【基金项目】
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国家自然科学基金面上项目（51675395）:环境友好型无硫、磷减摩抗磨润滑油添加剂虚拟筛选及设计；
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随着世界各国环境保护意识的日益提高,对润滑油添加剂的要求也越来越苛刻,环境友好型润滑油添加剂已成为当前该领域研究的热点。本论文运用摩擦学电子等排方法确认磷酸酯基团的替代基团,为了快速、高效地筛选出有潜在减摩抗磨活性且无磷的绿色润滑油添加剂分子,设计并合成了三种润滑油添加剂,分别为酰肼类化合物,2-氨基苯并噁唑类化合物和西佛碱铜配合物修饰的多壁碳纳米管;并且利用UMT-3型微摩擦试验机评价其在三种酯类基础油（DE、TMPTO和TMT）中的摩擦学性能,并观察其磨损表面形貌;还分析了2-氨基苯并噁唑化合物在低载荷条件下作为酯类基础油减摩抗磨添加剂的可能性;对比了修饰多壁碳纳米管与氧化石墨烯的摩擦学性能,并探讨其减磨抗磨机理;评估了酰肼基团和磷酸酯基团摩擦学相似性,建立比较分子力场分析（Co MFA）或比较分子相似性指数分析（Co MSIA）模型,讨论润滑油添加剂和基础油的分子结构相似性与摩擦学性能的协同性问题,力求为摩擦学定量构效关系即QSTR（Quantitative Structure Tribo-ability Relationships）应用提供更多科学依据。主要结论如下:1、以格氏法、羧基化、酰肼化和亲核取代反应首次制备了11种N’,N’-双取代酰肼化合物;并通过氢核磁共振谱、傅里叶变换红外光谱和质谱进行表征。2、以5种磷酸酯为模板,通过磷酸酯基（PO4）与酰肼基（CONHN）的等排体替换,筛选出31种酰肼类化合物作为等排体和其他类似物;在98N载荷下,分别在3种基础油中测试了1%酰肼或磷酸酯添加剂改性后的润滑油的摩擦学性能;约40%的等排体显示出令人满意的相对于模板±5%的偏差;磷酸酯模板分子和酰肼类化合物在TMT中的摩擦学性能优于在TMPTO和DE中的,特别是大多数其他酰肼类似物由于与等排体具有相同的CONHN基团而具有较好的抗磨性能;利用Co MFA和Co MSIA模型讨论了分子结构的依赖关系,模型表明,基础油与添加剂的结构相似性越高,润滑油分子力场的协同作用越大,可以改善润滑油的抗磨减摩性能;通过扫描电镜、能谱仪和拉曼光谱对磨损试验盘的表面分析,表明了模板与等排体的相似性。3、合成了10种2-氨基苯并噁唑化合物;在30N载荷下进行摩擦学试验,并采用白光干涉仪观测其盘磨损三维形貌,结果显示2-氨基苯并噁唑添加剂在TMT中的磨斑直径和平均摩擦系数均低于在TMPTO和DE中的,且作为TMT的添加剂时盘磨损最轻微的是添加剂A9（N,N-二乙基-2-氨基苯并噁唑）,有望成为低载荷下性能良的绿色润滑油添加剂。4、合成了四种二胺缩水杨醛西佛碱铜（Ⅱ）配合物修饰酸化多壁碳纳米管,并采用TEM测试四种修饰多壁碳纳米管的微观形貌,发现邻苯二胺缩水杨醛西佛碱铜配合物修饰酸化多壁碳纳米管分散均匀,多壁碳纳米管的易缠绕、聚集的缺陷有所改善,修饰效果最好。5、分别将所得四种西佛碱铜配合物修饰多壁碳纳米管作为酯类基础油添加剂进行摩擦学试验,并观测其盘磨损表面三维形貌,同时探讨修饰碳纳米管添加剂减摩抗磨机理,结果发现四种二胺缩水杨醛西佛碱铜（Ⅱ）配合物修饰酸化多壁碳纳米管添加剂在TMT中磨斑直径均小于TMPTO和DE中的,但与GO相比并无明显优势,相比之下,修饰MWCNTs在TMPTO中的WSD明显小于GO的,显示优于GO的抗磨性能;在TMPTO中添加a-MWCNTs+add4后其盘磨损表面的磨痕变得稀少而浅,是由于修饰碳纳米管在摩擦副之间的“填充”、“隔离”作用改善了磨损表面的形貌。
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