金属改性X分子筛催化C4烷基化反应研究

来源 :郑州大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:ssathena
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
国内油品标准的升级带动了烷基化油的需求,但随着国家环保政策的日益完善,对于烷基化工艺的绿色、安全、低能耗运行提出了更高的要求。目前工业上主要应用的传统液体酸工艺存在着污染环境、腐蚀设备等缺陷,因此开发绿色高效、环境友好的固体酸催化剂是解决以上实际问题的主要途径。由于分子筛具有多样的孔道结构、可调的酸性和良好的水热稳定性,且无腐蚀性、环境危害小,有望替代液体酸催化剂。本论文针对现有分子筛催化剂存在的失活快、寿命短的问题,采用金属阳离子改性X型分子筛,改变其物性以降低积碳对目标产物选择性的影响,延长分子筛催化剂的使用寿命,为研发出新型高效的X型分子筛烷基化工业催化剂提供科学依据和经验。本研究选用NaX分子筛为原材料,通过改变稀土La的交换和焙烧次数以调节稀土的引入量,制备出一系列稀土改性的X型分子筛催化剂。对比不同的稀土改性X型分子筛催化剂的结构和酸性变化,发现随着La3+交换次数的增加,分子筛的Br?nsted酸中心增多,Lewis酸中心减少,但是当稀土引入过多时,总酸密度反而会下降。结合5种稀土改性的分子筛催化剂的烷基化性能,发现催化剂2LaC+3LaC的目标C8产物初始收率最高,为66.71%,丁烯的初始转化率为89.94%,表明了催化剂上强Br?nsted酸的含量是影响烷基化性能的一个重要因素。为了进一步延长稀土改性分子筛催化剂的寿命,结合固体酸催化烷基化反应机理,提出了催化剂活性位点处丁烯的浓度会影响烷基化与低聚反应的比例,故向稀土(La和Ce)改性的X型分子筛中引入铜离子制备了双金属改性催化剂。结果表明,双金属(RE和Cu)改性的分子筛催化剂有更长的使用寿命,显著提高了烷基化目标产物C8的选择性,并且CuLaX的使用寿命最长,可达到15 h。结合催化剂的表征以及铜价态对催化性能的影响,发现引入铜离子的优势体现在两个方面:一是铜离子的引入提高了强Br?nsted酸中心的浓度,加快了反应中氢负离子的转移速率,减少了副反应的发生;二是Cu+可以与酸性位点竞争吸附丁烯,以降低活性位点处的丁烯浓度,抑制低聚等副反应的进行,延长催化剂的寿命。
其他文献
国际经济贸易迅速发展,为满足日益增长的贸易运输需求,合理扩张船队规模,科学进行船舶投资成为航运企业经营与发展的关键步骤与核心内容。然而,复杂多变的船舶投资环境为船舶
每所学校都有一段自己的校史,或长或短,都是对自身校园文化的一种积淀。高校作为一个知识集中、人才集中、史料和信息集中的地方,记录其历年活动演变的校史,是一种具有极高价
<正> 茂名石化乙烯工业公司 (简称茂名乙烯)800 kt/a乙烯改扩建工程项目,是中国石油化工集团公司“十五”发展建设重点项目之一。该项目
IP是英文“知识产权”(Intellectual Property)的缩写,主要指小说、动漫、音乐、影视以及游戏等各种文化内容的版权。近年来IP成为中国文化产业领域格外瞩目的热词,它是新商业模式的进阶与组成要素,乃至成为不同行业基于互联网的连接方法。《侣行》IP是指2013年诞生于互联网的首档网络自制户外真人秀节目,节目以纪实的风格记录了张昕宇、梁红这对素人夫妻的户外探险故事。目前这档曾创下三个月
将脉冲神经网络的理论和算法应用于函数拟合研究,通过使用CycloneⅡEP2C35F672C8N型FPGA芯片和基本外围电路,并基于NiosⅡ软核技术,建立了脉冲神经网络硬件模型.以指数函数为
近年来,人们越发关注网络中的链路预测问题。从虚拟的世界中,通过链路预测的方式,预测真实生活中人们的关系以及行为,这是一个比较有意义的研究方向,研究学者从不同的角度设
<正> 在长丝卷绕机构申,经常利用圆柱凸轮导丝,这种凸轮的沟槽曲线,根据等速导丝规律的要求,主要部分为圆柱面上的螺旋线。但在两端折返区间,为了尽可能地减少因往复从动件(
为了提升中国在导航定位领域的国际竞争力,避免个别国家对卫星导航系统的垄断局势以及提高全球导航定位的可靠性,我国自主研制了北斗卫星导航系统(BDS)。星基增强系统(SBAS)
银行电子业务作为一种全新的金融服务手段,凭借其特有的方便、快捷的特点,越来越多地影响着当代人的生活,也逐渐成为未来银行业在互联网时代的主要发展方向。银行电子业务覆盖面已涉及到我们每一个人的衣食住行。但不能忽略的是,近年来,银行电子业务的参与者遭受短信欺诈、信息泄露等问题层出不穷,我们应当清醒地意识到,银行电子业务不仅具有传统银行业务自身所带的利率风险、流动性风险、法律风险,更是具有许多潜在的难以控
随着现代分析检测技术的逐步提升与完善,水体内PPCPs类药物频频检出,尽管浓度低且介于ng/L-ug/L之间,但其潜在的危害已经引起人们的关注,继而采用各种技术对其进行处理。然而