二维异质结构纳米材料中电荷及能量转移行为研究

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最近几十年,科技不断进步,电子产业正按照著名的摩尔定律高速发展,即:每隔18至24个月技术发展时间,集成电路上可容纳元器件数将会翻一翻,相应器件性能也被提升一倍。这无疑是一个非常快的发展速度,也代表着人类目前所能实现的最快发展速度。然而,如此美好的局面即将结束。由于进一步缩小的尺寸,元器件遭遇到了量子效应所带来物理性质的显著变化。继续缩小尺寸将会带来更多的计算错误。因此,电子产业高速发展的美好现状将会饱和,摩尔定律也将很快失效。如何继承摩尔定律的高速发展,将会是人们的共同愿望和致力达到的目标。纳米材料的出现给全世界的科研人员带来了新的期待。相对于常规材料,纳米材料具有更加小的尺寸,更少的质量,更高的比表面积。此外,在某些维度具有极小尺寸的性质使得人们可直接研究并利用量子效应带来的许多性质,从而实现非电子的光子、甚至量子器件。这些新器件将会延续集成器件性能的进一步发展,有潜力实现低功耗,高计算,迅传输的新一代光量子设备。在一个维度内限域的二维材料具有许多新颖又有趣的性质。2004年石墨烯的发现开启了新型二维材料的大门。然而,由于狄拉克锥型的能带结构,石墨烯并不具有带隙,这也使得其在光子学上的应用具有很大的挑战。因此,新型的具有带隙的二维材料例如:宽带隙的氮化硼,窄带隙的黑磷,以及可见到近红外带隙的过渡金属硒硫化物和其它新型层状半导体材料,便应运而生了。进一步地,二维材料间由于较弱的范德华力相互作用从而能够堆垛形成异质结构。这些二维异质结构中由于面面的高贴合率,使得层与层之间的耦合十分紧密,从而带来许多有效的诸如电荷转移、能量转移等层间耦合作用。正是利用了这些有趣的层间耦合作用,范德华异质结构中开发出了超出各单材料组分特性外的新颖性质,实现了许许多多的例如光探测器,光发射二极管,太阳能电池等等功能器件。已有相当一部分的工作报道了这些电荷以及能量转移过程,但基本关注点在于研究这些过程在界面处的转移机制,并未对这些耦合过程进行调控以及设计。本文基于二维范德华异质结构材料,着重研究了其间的多层同质以及界面的载流子及能量转移、输运行为并实现了这些行为的调控以及设计。本文旨在通过研究及设计范德华异质结构,进一步提高光量子器件性能甚至设计新型光量子器件。主要工作如下:1.通过简单的两步化学气相沉积的生长方法,首次将传统PbI2层状材料与过渡金属硒硫化物相结合形成新型的层状异质结构。第一步,通过利用WS2与WSe2粉末作为混合生长源,成功制备了单层主导的大尺寸WS2(1-x)Se2x合金样品。第二步,将PbI2沉积在单层WS2(1-x)Se2x上,制备了PbI2/WS2(1-x)Se2x双层异质结构。通过调节第二步生长中PbI2的生长时间和生长位置,实现了PbI2/WS2异质结构(保持WS2为单层)的厚度可控。2.通过调节PbI2/WS2(1-x)Se2x异质结构中底层WS2(1-x)Se2x合金的合金程度(即x值),大范围调控了能带绝对位置,从而首次实现异质结构能带排布从I型(PbI2/WS2)到II型(PbI2/WSe2)的相互转变。能带排布的转变同样造成电荷转移的区别,这也证明通过合金化底材料的方法实现了范德华异质结构电荷转移方向的可控。同时,通过这种电荷转移方向的控制实现了载流子的分离和聚集控制,从而得到了异质结构荧光的淬灭和增强的控制。3.通过利用PbI2/WS2的I型能带排布结构特性,使用WS2层作为截取层研究了PbI2多层之间电荷跨越层间方向的输运行为。通过时间分辨荧光光谱,研究不同厚度PbI2/WS2异质结构中PbI2和WS2的载流子动力学行为。一个一维扩散模型很好的描述了PbI2层中电子和空穴的层间输运行为并分别得到了电子和空穴的扩散系数为0.039和0.032 cm2 s-1。这是首次报道层状材料中载流子层间(纵向)的输运行为,给予了多层范德华结构器件性能的提高和设计新型器件最基本的物理图像参考。4.通过形成I型能带结构的PbI2/WS2异质结构,PbI2中的电子空穴由于能带偏移都可自发的注入到WS2层中。通过在形态学厚度上对PbI2的厚度进行优化,可得到一个最佳的载流子注入数量。同时,载流子的注入过程使得载流子在WS2中规避了非辐射复合主导的Λ/Γ态,从而使得量子效率也得到了显著提高。最后,优化后WS2中得到了106倍的荧光增强。这对于改善由于弱吸收和低量子效率造成的过渡金属硒硫化物差的光发射性质具有十分重大的意义。5.在CdSx Se1-x侧向异质结构微米片中通过控制合金程度设计了给体中特定的带隙梯度。由于能量漏斗效应,这种带隙梯度驱使载流子有效且有方向地从给体中运动到异质界面处并随后能量转移给受体。这种方法大大改善了大尺寸异质结构中极低效率的、处在能量转移前一步的载流子输运过程,显著提高了大尺寸异质结构中总的能量转移效率。通过这种能带设计,实现了受体中高达109.3%的能量输入效率。这种新颖的能带设计打开了新的异质结构能量转移效率提高方法的大门,在提高相关器件性能方面具有很大的潜力。
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