超级电容器面临的挑战是如何在不牺牲其高功率密度和循环寿命的前提下提高能量密度。非对称超级电容器（ASCs）可以同时利用正极材料和负极材料的优势,大幅拓宽其工作电压窗口,突破对称器件的储能限制。宽电压水系ASCs由于水系电解液成本低、操作安全、制造简单、环境友好、离子导电率高等优点,在未来需要满足能量密度、功率密度和循环寿命要求的电子设备中具有广阔的应用前景。本论文在绪论部分首先简要介绍了宽电压水系ASCs的发展历史、电荷储存机理和匹配原则;总结了近几十年来用于构建宽电压水系ASCs的正负极材料;其次,介绍了与宽电压水系ASCs相关的水系电解液及其优化策略;再次,对宽电压水系ASCs的基本器件结构进行了分类和讨论;在此基础上,总结了在电压窗口、比电容、倍率性能和电化学稳定性等方面实现高性能宽电压水系ASCs的基本策略。最后,为了促进进一步的研究和发展,简要讨论了几个关键的科学问题和技术难题。针对水系宽电压非对称超级电容器面临的问题和挑战,本论文通过关键材料设计、正负极匹配及储能机理等几方面展开了研究,成功构筑了高性能宽电压水系非对称超级电容器储能器件。具体研究内容如下:1、传统空心纳米结构过渡金属氧化物电极相较于其本体材料而言,虽然其电化学性能有较大提升,但仍然难以满足高能量密度超级电容器对电极的需求。本文通过多巴胺自组装Co3O4纳米粒子制备了空心Co3O4超粒子复合材料,不仅具有更高的比表面积,且在组成超粒子的超小纳米粒子及超粒子与基底间形成连续的高导电碳网络,将其应用于超级电容器,具有较高的比电容、良好的倍率性能和电化学稳定性。2、设计制备具有宽电势窗口、高比电容的正负极材料是构筑高能量密度宽电压非对称水系超级电容器的关键。关于高性能的正极材料已有大量报道,但制备在电压和电容量两方面与之匹配的负极材料仍然具有挑战。本文通过构筑多级结构具有宽电压（-1.3-0 V）及高比电容(605 Fg-1)的碳包覆多孔氮化钒（VN）负极来合理匹配Na0.5MnO2正极材料(0-1.3 V,557 Fg-1),组装的水系非对称超级电容器具有2.6 V的宽电压窗口及高达96.7 Wh kg-1的能量密度。3、传统超级电容器基于其仅仅在材料表面发生反应的储能机理,很难突破其低能量密度的障碍。水系锌离子电容器整合了传统超级电容器和电池的优势,通过Zn2+离子在锌负极上的沉积/剥离及其在碳基正极上的高度可逆吸/脱附,使其同时具有较高的能量密度和功率密度。本文通过多巴胺和嵌段共聚物共组装制备了氮掺杂的分级多孔碳球,分级多孔结构为Zn2+离子提供了更多各向同性的扩散通道和离子扩散路径,缩短了传输距离,减小了传输阻力,实现超快速的Zn2+离子储存。制备的水系锌离子电容器的能量密度可达144.3 Wh kg-1,而且具有超高的功率密度(79.9 k W kg-1)及倍率性能。