随着人们对多功能电子设备的需求变高,柔性可穿戴电子设备被认为是具有广阔前景的下一代便携智能设备。这对其能源储存部件的能量密度、柔韧性和循环稳定性提出了更高的挑战。金属锂因为具有极高的理论比容量(3860 m Ah/g)、较低的电化学电势(-3.04 V vs.SHE)、较低的质量密度(0.534 g/cm~3)等优势,成为当前高能量密度柔性锂电池体系理想的负极材料。但没有载体依托的金属锂在电化学循环和机械形变过程中易形成锂枝晶和疲劳断裂。由此引发的电池性能衰减与安全性问题严重限制着高能量密度柔性锂电池体系的发展与实际应用。选择三维柔性集流体与金属锂复合是目前抑制锂枝晶生长和增强机械柔韧性的有效策略。商用碳织物虽然具有三维网络编织孔结构、较高的弹性极限、较低的质量密度、优异的电化学与热力学稳定性,但是作为金属锂三维柔性集流体仍受制于其较差的亲锂性、单一的微米级孔隙以及较低的比表面积,无法实现高负载循环稳定性与优异的机械柔韧性。本文通过独特的含氮聚合物分子刷生长、无电金属沉积、热处理和酸刻蚀等有序过程制备出不同刻蚀时间的多孔碳纤维(PCF);采用TEM、SEM、XRD、XPS、BET、拉曼光谱和柔性弯折平台测试等表征手段对PCF的结构形貌、掺杂元素价态、掺杂元素比例和动态面电阻等物化性质进行了系统表征。实验结果证实5分钟镍沉积、4小时热处理以及9小时酸刻蚀可获得最优化的PCF。该PCF具有高比表面积(2.61m~2/g),均匀的孔径大小(平均宽度10.48 nm),丰富的氮、镍元素含量(N:2.09%,Ni:5.26%)和较稳定的动态面电阻(0.125±0.010Ω)。该优化条件下获得PCF对电沉积锂表现出较低的成核过电位(36.5 m V),对熔融锂可实现快速、均匀的浸润和吸附(8秒浸润和吸附8 mg熔融锂)。用浸润和吸附热熔锂金属的方法得到的锂负极PCF@Li组装的对称电池在2 m A/cm~2@2 m Ah/cm~2条件下可稳定运行250小时,在4m A/cm~2@4 m Ah/cm~2条件下也可运行75小时以上。PCF@Li与高负载、高电压NCM622柔性正极匹配组装的全电池经过百余次循环后其容量仍可保持53.4%。本文这种科学有效的改性方法实现了碳布多级微纳孔隙结构的构筑、比表面积的调控以及表面异质元素的掺杂,促使PCF对熔融锂和电沉积锂均具有良好的亲和性。因此,PCF作为三维柔性集流体能够为金属锂和锂电池提供优异的机械柔韧性和电化学稳定性。文中制备的高亲锂性、高比表面积的PCF对未来柔性锂电池的研究具有一定的借鉴意义;PCF@Li柔性锂负极的制备方法简单易实现,有潜在的产业化价值。