【摘 要】
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碳化钨(WC)因其具有类铂催化活性和良好的抗CO、H_2S等中毒能力,而引起了人们的广泛关注。但是,其催化活性与铂相比还有较大差距,如何提高WC的催化活性是近年来研究的热点。蒙脱石(MMT)是一种天然纳米层状结构的矿物,具有表面电负性强、比表面积大及吸附性强等特点。本文以剥离后的蒙脱石为载体,采用浸渍法和原位还原碳化技术相结合的方法,制备出具有良好分散性和较大比表面积的WC/MMT复合材料,进一步
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碳化钨(WC)因其具有类铂催化活性和良好的抗CO、H2S等中毒能力,而引起了人们的广泛关注。但是,其催化活性与铂相比还有较大差距,如何提高WC的催化活性是近年来研究的热点。蒙脱石(MMT)是一种天然纳米层状结构的矿物,具有表面电负性强、比表面积大及吸附性强等特点。本文以剥离后的蒙脱石为载体,采用浸渍法和原位还原碳化技术相结合的方法,制备出具有良好分散性和较大比表面积的WC/MMT复合材料,进一步将铂负载到其表面制备出Pt-WC/MMT复合材料,利用XRD、SEM、TEM等分析手段对样品进行了表征,利用循环伏安法测试了样品对甲醇的电催化氧化性能。通过上述工作,取得了以下主要研究成果:(1)以氯化锂为剥离剂,采用水热法对蒙脱石进行剥离。结果表明,剥离后的蒙脱石片层厚度在10 nm左右,比表面积从10.56 m2/g增加到了92.53 m2/g,为制备WC/MMT和Pt-WC/MMT样品奠定了坚实的基础。(2)以剥离后的蒙脱石为载体,以六氯化钨为钨源,以氯铂酸为铂源,制备得到WC/MMT和Pt-WC/MMT复合材料,研究了制备方法对样品形貌和物相组成的影响。结果表明,在800℃、还原碳化5h、CH4/H2比为20:80条件下制备得到的10 mmol/g WC/MMT样品兼具良好的分散性和表面覆盖率,WC颗粒大小约为61 nm。Pt-WC/MMT样品中,Pt颗粒大小约为4 nm。(3)循环伏安测试结果表明,WC/MMT和Pt-WC/MMT样品对甲醇均具有催化活性和较好的稳定性。10 mmol/g WC/MMT样品在甲醇-硫酸溶液中双氧化峰的峰电流密度分别为1.121 A·cm-2和0.787A·cm-2,5%Pt-WC/MMT样品的双氧化峰的峰电流密度分别达到了1.448 A·cm-2和1.132 A·cm-2。综上所述,通过制备WC/MMT和Pt-WC/MMT复合材料,有效提高了WC的催化活性。这说明将碳化钨与蒙脱石复合是提高催化活性的有效方法,蒙脱石可作为性能优异的载体应用于制备其他复合材料。
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