【摘 要】
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Pt催化剂是一类高效、稳定的催化剂,但Pt资源短缺且价格昂贵,限制了Pt的广泛商业化应用。Pt基双组份催化剂(Pt-Cu,Pt-Sn,Pt-Fe等)大大减少了Pt的用量,是很有前景的替代者,被广
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Pt催化剂是一类高效、稳定的催化剂,但Pt资源短缺且价格昂贵,限制了Pt的广泛商业化应用。Pt基双组份催化剂(Pt-Cu,Pt-Sn,Pt-Fe等)大大减少了Pt的用量,是很有前景的替代者,被广泛应用于多相催化,电催化,燃料电池等各个领域。第二组分的添加使Pt基催化剂表现出更高的活性、选择性及稳定性。多相催化反应几乎总是在催化剂表面发生,催化剂的表面原子组成和结构是影响其催化性能的关键因素。本论文工作采用准原位X-射线光电子能谱(XPS)和高灵敏度低能离子散射谱(HS-LEIS)对体相组分确定的负载型PtCux和PtSnx催化剂进行表征,探究催化剂的表面性质、金属间的相互作用、表面组成与体相组成及催化性能之间的关系、载体的影响,研究结果对工业催化剂的设计和优化具有重要的指导意义。结果表明,PtCux/TiO2催化剂在连续氧化过程中,Pt-Cu合金状态被破坏,Cu在催化剂表面铺展;Pt物种主要为金属Pt和Ptδ+,在催化剂表面裸露很少,变化不明显。在连续还原过程中,氧化态的Cu很快被还原,部分与Pt作用重新形成合金。在PtSnx/SiO2催化剂中,Sn趋于在载体表面及合金表面分散;Pt原子裸露少,集中在颗粒内部。在连续氧化过程中,催化剂表面Sn组分变化不明显,这是Sn表面富集造成的;Pt组分由于表面O组分增多而逐渐减少。在连续还原的过程中,Sn组分在表面铺展,同时使得Pt组分裸露增多。Sn的加入,促进Pt原子在催化剂表面分散,部分Sn0与Pt形成稳定的Pt3Sn合金相。高分散的Pt原子提高了催化CO氧化的活性,合金相不仅对催化活性有影响,而且提高了催化剂的稳定性。
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