飞秒光丝诱导荧光测量及应用研究

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飞秒激光在介质中传输引起的成丝现象为探索光与分子相互作用过程提供了重要平台,并且在大气遥感、流场测速、化学反应控制、太赫兹源等领域展现了应用价值。通常激光诱导等离子体通道(即光丝)的形成机制被认为是光学克尔效应引起的自聚焦与等离子体散焦效应间的动态平衡。这种平衡过程伴随了一系列复杂的非线性光学效应,如多光子电离、光强钳制、光斑自整形、脉冲自陡峭与自压缩、锥状辐射等等。利用超快光学成像技术对光丝的观测是研究复杂光学现象的重要手段,通过光丝品质的调控以及揭示光丝之间相互作用的物理过程,实现荧光增强,对提高遥感探测灵敏度以及信噪比具有重要意义。本文详细研究和讨论了飞秒激光脉冲在气体介质中的成丝现象、成丝机制及其潜在的应用价值。主要包括以下内容:1.将时间拉伸色散傅里叶变换(TS-DFT)技术引入到飞秒成丝研究中,实现了对光丝光源和光丝的动态研究。TS-DFT技术将脉冲的频谱映射到强度包络与频谱相似的时间波形,克服了传统光谱仪采样速度和带宽限制,可实现对高速过程的实时测量。本文,利用该技术主要开展了两项工作。1)对脉冲自激产生过程中的瞬态现象和瞬态动力学的实时检测。该研究进一步揭示了激光器锁模机理,为探索尚未发现的超短脉冲形成现象以及研制高功率、高重频飞秒光纤激光器奠定了坚实的基础。2)对光丝演化过程的超快实时光学成像。该项工作克服了基于电荷耦合元件(CCD)或者互补金属氧化物半导体(CMOS)相机在灵敏度和帧频率之间的相互制约关系,可实现在高灵敏和高分辨率条件下捕捉快速动态过程。2.利用飞秒激光非线性传输动力学方程对成丝过程进行数值模拟,实现了对光丝品质的优化与调控。根据模拟结果,发现二阶非线性折射率的改变对成丝过程有着重要影响,它决定着成丝的起始点以及成丝长度,并且可以中止成丝。此外,改变环境温度、气压、聚焦透镜的焦距以及二阶色散的数值可以延长/缩短光丝长度或光丝直径。实验表明,荧光信号强度与光丝长度线性相关。然而,对于遥感成像,光丝长度越长,成像空间分辨率越低。因此在荧光成像的技术中需要权衡荧光光谱检测灵敏度以及成像分辨率。3.通过对双光丝相互作用的系统性研究,论证了基于反向共线光丝增强等离子体荧光强度的方法可以提高光丝诱导荧光光谱技术的探测灵敏度以及光谱信噪比。实验对比了反向共线光丝、同向非共线光丝与单光丝激发荧光谱线的物理过程,发现双光丝(反向共线、同向非共线)实现荧光增强的原因是由于光丝相互作用将提高钳制强度,从而诱导空气分子电离产生更多的电子(等离子体),导致荧光辐射增强。同时,更多的电子参与多光子/碰撞电离,减缓了电子-分子-离子的复合速率,从而延长荧光寿命。此外,由于反向共线光丝中荧光光谱、激光功率和激光光谱都极大的依赖相对时间延迟,该物理现象为光丝或超短脉冲的调控提供了一种新视角。4.基于高光谱荧光成像技术,实现了对空气/火焰、气体分布的远程、多组分、多维度光谱成像。我们提出了一种基于光丝诱导的非线性光谱实现气体成像的简单技术。利用光丝对目标区域逐点扫描,获得了高光谱分辨率(0.1 nm)以及高空间分辨率(<1mm)的三维图像。采用后向收集荧光的方式,即使是在非合作环境下,该技术仍可以获得大量的光谱(350~750nm)和空间信息。同时,使用两种不同自由基的归一化谱线进行比率荧光成像,可实现气体混合物的定量当量比测量,并可将一维比率测量扩展到同样高空间分辨率的三维空间。今后将TS-DFT技术与飞秒激光成丝现象相结合,随着空间分辨率以及时间分辨率的提高,则有望实现光丝诱导化学反应的超快检测,光丝通道中等离子密度随时间变化的动态成像,乃至星载光丝大气污染检测。
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