非线性光学（NLO）主要研究介质在强相干光的作用下的非线性效应。目前，研究热点主要集中在如何获得新型的高非线性光学响应的有机材料上。环轮烯类化合物有着优越的非线性光学性能,近年引起研究人员的重视成为研究的热点材料。　　本文基于量子化学方法，研究影响轮烯衍生物的三阶非线性效应的各种因素：包括不同取代基、共轭长度、频率色散效应、溶剂效应等，为高性能非线性光学分子设计和合成提供理论参考。本文主要内容包括：　　1.研究了共轭体系、取代基及频率对轮烯衍生物非线性光学特性的影响。运用密度泛函理论在不同理论水平和不同基组下计算了轮烯衍生物的静态极化率?和静态第二超极化率γ。采用含时密度泛函 TD-B3LYP方法计算了轮烯分子的紫外吸收光谱，结果发现，弥散函数对静态线性极化率?和第二超极化率的计算结果都有显著的影响；共轭体系的大小和引入的推拉电子基团可以调节轮烯衍生物的第二超极化率，添加推拉电子基团后不仅能得到更高的非线性光学系数也能保证有较好的透光性能，表明轮稀分子兼具有较高的三阶非线性光学响应和在可见光波段具有良好的透光性的特性。此外，采用CAM-B3LYP方法计算了分子1-H和分子2-NH2的动态（超）极化率，计算结果表明，在近红外区，随着入射光频率的增大，α(ω;ω)、γ(-ω;ω,0,0)和γ(-2ω;ω,ω,0)都随之增大，出现近共振增强效应；在远离共振条件下，α(ω;ω)、γ(-ω;ω,0,0)和γ(-2ω;ω,ω,0)变化平缓。　　2.研究了溶剂对轮烯衍生物非线性光学特性的影响。利用 CAM-B3LYP方法在6-31+G（d）基组下计算了轮烯衍生物分子在气相及其他16种溶剂中的几何构型和（超）极化率。计算结果表明：虽然溶剂对分子的构型存在细微的影响，但是分子结构上的微小变动能使分子产生显著的NLO特性的变化；此外，本文同时研究了溶剂对分子前线轨道的影响。计算结果显示在ε较小（ε＜25）的溶剂中前线轨道能级差△HLE随溶剂介电常数的增大呈现快速下降，在ε相对较大的溶剂（ε＜25）中△HLE随介电常数变化较为缓慢。从而导致非线性极化率在ε较小时，随ε增加而增加，而后趋于平缓。与真空中相比，分子在溶液中的几何构型、电荷分布、分子性质、光谱性质等都会发生不同程度的变化，因此溶剂对轮烯分子非线性光学性质具有重要影响。