二氧化钛吸附及光催化氧化As(Ⅲ)机理研究

来源 :天津大学 | 被引量 : 2次 | 上传用户:duzhiwei1010
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
本论文以吸附法去除水体中砷污染为出发点,重点讨论二氧化钛对砷吸附机理以及光催化过程模型。1.无光条件下,以3D-TiO2为吸附剂,探索其对砷酸(As(V))/亚砷酸(As(Ⅲ))的吸附行为,分别进行pH值影响、吸附动力学、吸附剂“固体效应”、吸附等温线、深度处理能力宏观实验,并且借助Raman光谱表征吸附前后材料表面化学环境变化。通过pH值影响实验确定3D-TiO2与As(Ⅲ)、As(V)的结合方式分别以内层复合物配位、静电力为主;吸附动力学数据的吸附方程拟合结果证明,表面吸附反应为速率控制步骤。特别地,3D-TiO2对As(Ⅲ)的吸附性能优于As(V),3D-TiO2对As(Ⅲ)具有深度处理能力,去除率达100%;根据3D-TiO2材料独特的核-壳结构特性,认为吸附过程由三阶段完成:外表面介孔快速扩散;内孔道(微孔)缓慢填充;表面化学吸附反应。2.紫外光下,以3D-TiO2为As(Ⅲ)光催化氧化催化剂,进行光催化氧化As(Ⅲ)的机理,特别是主氧化剂定性问题探讨。首先确定3D-TiO2的光学稳定性,以及As(Ⅲ)的存在对3D-TiO2光学性质的影响,并且确定其他氧化方式如自氧化、As(Ⅲ)光响应自氧化等氧化方式对光催化氧化的影响。考察了电子捕获剂Cu2+、空穴捕获剂甲酸钠(SF)、羟基自由基捕获剂叔丁醇(TB)对As(Ⅲ)吸附过程以及无催化剂时光照自氧化的影响,确定所选捕获剂的作用单一性,探讨它们在3D-TiO2+As(Ⅲ)+UV催化体系相互制衡作用。实验证明,3D-TiO2光催化氧化As(Ⅲ)过程的主氧化剂为超氧自由基及氧气光生衍生体,光生空穴为辅助氧化剂,而羟基自由基有可能参与氧化,但是光生电子还原作用将其氧化作用抵消。该氧化机理的产生与材料核-壳结构有关,因空穴与羟基自由基无法进入3D-TiO2材料内部孔道,无法参与材料孔道内的As(Ⅲ)光催化氧化反应。3.利用水热法将锐钛矿二氧化钛与锰氧化物复合,制备Ti-Mn复合氧化物材料。利用XRD、FTIR、Raman、XPS表面分析技术确定材料组成;借助SEM/EDS、TEM了解材料微观形貌及晶体结构信息;通过对比复合材料、单纯二氧化钛材料和单纯锰氧化物材料在有、无光照条件下的吸附As(Ⅲ)性能实验,考察材料的吸附及光催化性能。通过对实验数据分析,结合材料表面分析结果(XPS、Raman、FTIR),证明羟基自由基为钛锰复合氧化物光催化氧化As(Ⅲ)的主氧化剂。锰氧化物光促氧化机理体现在两方面:其一,锰氧化物自身可以氧化部分As(Ⅲ);其二,二氧化钛相光生电子-空穴在两种晶面间的传递,降低二者复合率,将因普通氧化As(Ⅲ)还原至低价的锰元素重新氧化至高价,继续发挥氧化作用提高复合材料光催化氧化As(Ⅲ)效率,两种氧化物相发挥协同光催化氧化作用。4.通过上述三部分工作的开展,证明二氧化钛材料的结构影响光催化氧化As(Ⅲ)机理,认为二氧化钛材料体系的氧化过程受催化条件、催化剂材料微观结构等因素影响,为二氧化钛光催化氧化As(Ⅲ)机理的争议问题提供借鉴。
其他文献
随着我国市场经济的进一步发展,我国经济的国际化水平也日益提高。同时,我国企业的应收账款规模和所占比重也不断提高,很多企业应收账款占流动资金的比重达50%以上,远远高于
水轮发电机结构复杂性、参数多样性、温度场分析方法的专业性增加了水轮机温度场分析的难度,为了开发一个便于实现水轮机温度场研究的平台,结合ANSYS有限元分析的优点与VB界
根据分析哲学以及音乐现象学对表演的美学阐释,对钢琴演奏中的若干问题:"真实性演奏"、自我表现和音乐文本究竟谁承担着诠释作品的尺度和准则?钢琴演奏的同一性问题是否存在?
基于传统太阳能热泵系统,提出了新型的太阳能-低温热回收空气源热泵联合供暖系统构建方式。针对系统集热侧的设计,建立了太阳能保证率、单位面积流量等关键参数的计算方法。
<正>二次函数的图象是轴对称图形,这是二次函数重要的几何性质.利用这条性质解决问题可将数形巧妙地结合起来,使复杂问题简单化.现就近两年的中考题为例加以分析.
在对沁水盆地和顺地区煤层气有利区带的地质资料进行相关分析基础上,采集了不同煤矿井下煤样和顶板盖层样品并进行了超声波测试,初步形成了在地层温度与压力条件下的煤样采集
膜吸收法是一种新型的挥发性污染物废水处理新技术,具有能耗低、无二次污染和污染物可得到回收利用等特点。实验研究了pH值、温度和流速等操作条件对氨和酚去除效果的影响,膜
<正>学会书写化学方程式是学习化学的基础,而如何配平化学方程式是同学们必须掌握的技能.下面就简单介绍几种配平化学方程式的方法.配平化学方程式的方法有很多,常见的有观察
情感意义不仅可以固定地依附在词语上,还可以固定地存在于句法结构之中。句法结构的情感意义不总是其组构成分情感意义的简单相加。比如"X什么X(哭什么哭)"、"X个Q(呵个头)"