太阳能光伏发电技术可以将太阳能转化为电能,作为一种可再生新能源,已受到全球各个国家的重视。钙钛矿材料具有摩尔吸光系数高、载流子扩散距离长,激子结合能低、可溶液法加工等优点,晋升为光伏领域的新秀。而且,钙钛矿太阳能电池器件结构简单且成本低廉,因而引起了人们的广泛关注。为将太阳能最大化转换为电能,常规太阳能电池通常需要较厚的钙钛矿薄膜,来达到电池的最高光电转换效率。与常规钙钛矿太阳能电池相比,半透明钙钛矿太阳能电池是以较薄的半透明钙钛矿薄膜为光活性层,其他层均为透明材料的电池器件,因此,具有集采光和发电于一身的优点,适于构建新型叠层电池以提高电池的能量转化效率,还可以作为多功能新型玻璃应用于建筑、车辆和智能手机等。因此,半透明钙钛矿太阳能电池的开发目前成为光伏领域的研究热点之一。为保证半透明钙钛矿太阳能电池的透光性,要求半透明钙钛矿光活性层薄膜的厚度较薄,因此对薄膜质量(包括致密性、表面覆盖度和缺陷等)有较高要求,其制备条件也因而更加苛刻。基于半透明钙钛矿光活性层的薄膜质量及制备条件对半透明太阳能电池器件性能的决定性作用,本论文集中于发展高质量以及制备条件简易普适化的半透明钙钛矿光活性层薄膜的制备方法,通过溶剂工程、缺陷钝化、气流辅助等策略实现了高效且稳定性较好的钙钛矿太阳能电池器件,主要开展了以下三方面工作:(1)一步法制备半透明钙钛矿薄膜通常需要加热实现结晶或者去除残余溶剂,因此,目前半透明钙钛矿太阳能电池所用的电极基底材料主要是刚性或柔性FTO和ITO导电玻璃。一旦钙钛矿层可实现室温结晶成膜,就可以让电极基底材料不再受热稳定性限制。为此,我们发展了一种简单的溶剂工程方法,通过混合溶剂与反溶剂的协同作用,实现了对一步法制备的钙钛矿薄膜结晶过程的调控,使得钙钛矿前驱液在室温下即可快速成核并结晶成膜,该薄膜具有高致密性,兼具镜面性和半透明性等特点。在此基础上组装成常规结构平面异质结钙钛矿太阳能电池器件后,光电转换效率可达16.1%。进一步地,将电子收集层(Ti02致密层)去除后,器件的光电转换效率仍然高达12.6%。此外,通过残余溶剂去除方式的对比,我们发现退火会增加钙钛矿薄膜的粗糙度,提高界面间接触面积,有利于载流子在光活性层/界面层间传输,但会导致晶体缺陷增加,电子陷阱密度提高,载流子复合损失几率加大。基于此,我们在免退火条件下制备了室温快速结晶的半透明钙钛矿薄膜,相应的无电子收集层的平面钙钛矿太阳能电池器件的光电转换效率仍然超过10%。因此,我们所发展的高质量半透明钙钛矿光活性层薄膜的制备方法,对于拓展电极基底范围或者构筑叠层电池,都有着很大的应用价值。(2)两步法是通过先旋涂碘化铅成膜来控制钙钛矿薄膜质量的方法,有利于大面积钙钛矿太阳能电池的制备。半透明钙钛矿薄膜虽然可以通过优化碘化铅的浓度和匀胶机的转速获得理想厚度的半透明薄膜,然而这种制备方法的缺点是薄膜晶粒疏松且间隙大,晶界缺陷多,而且对溶剂气氛、水、氧很敏感,这些分子易于通过晶粒边界破坏晶体结构,导致钙钛矿太阳能电池的光电转换性能和稳定性都比较差。因此制备条件非常苛刻,需要避免溶剂气氛、水、氧的影响,须在可循环净化的手套箱中制备。基于此,我们采用化学剥离法制备了类石墨相C3N4纳米颗粒并将其旋涂在钙钛矿光活性薄膜之上,利用其表面的氮氢、碳氧和氧氢键可以与钙钛矿晶粒边界处的极性位点和氮氢键形成氢键等作用力,从而钝化由钙钛矿晶界原子的电子异常态和键角扭曲导致的晶体缺陷。我们对在简易手套箱中制备的基于半透明钙钛矿薄膜的太阳能电池器件性能进行了比较,发现经过类石墨相C3N4纳米颗粒钝化缺陷后的半透明钙钛矿薄膜的光电转换效率相比于未钝化的参比器件提高了35%,进一步地,通过稳态荧光光谱、瞬态荧光光谱以及电化学阻抗谱表征,我们证实了类石墨相C3N4纳米颗粒可识别钝化晶界处的深层电子诱捕中心,从而降低载流子非辐射复合程度,提高光电转换性能和器件的稳定性。这一钝化缺陷法为在简易手套箱中用两步法制备大面积钙钛矿薄膜提供了可行性方案。(3)目前文献中常用的反溶剂萃取可以快速去除溶剂,生成中间相或者快速结晶成膜,是否其他方法也可以实现溶剂的快速除去?我们发现在旋涂前驱液过程中用氮气吹扫,也可以加速溶剂去除,增加成核位点,实现钙钛矿快速结晶;而且可以降低溶剂气氛导致的钙钛矿缺陷,并阻止水、氧分子对钙钛矿层的破坏。更重要的是,该制备方法可在空气中操作。通过该方法在空气中制备的钙钛矿薄膜具有晶粒排列致密、晶界间隙小、表面覆盖率高、镜面性和半透明等特点。将其构筑成常规结构平面异质结钙钛矿太阳能电池器件,其光电转换效率高达16.6%,比同样条件无氮气吹扫制备的参比器件效率提升了 1.3倍,且电池稳定性明显提高。我们还将该方法应用于无电子收集层的简易平面结构太阳能电池中,其效率也可达12.3%。这一空气中制备高质量半透明钙钛矿薄膜的方法也为进一步发展钙钛矿薄膜制备条件的普适化提供了可行性方案。