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随着现代化水平的高速发展,能源危机已经越来越成为困扰人们生活、制约社会发展的重要因素。近年来,光催化技术作为一种利用太阳光为可用能源的技术,引起了研究者们的广泛兴趣。传统的光催化剂如ZnO和TiO2等,由于其能带较宽,仅能在紫外光照射下才能被激发,从而大大影响了太阳光的利用率。类石墨氮化碳（g-C3N4）作为一种非金属的有机聚合物半导体材料,具有可见光响应能力、高的化学稳定和热稳定性,已经成为光催化领域的研究热点。该材料由于对可见光响应范围较窄（最大吸收边460nm左右）,高的光生电子和光生空穴的复合率等问题,一直制约着该催化剂的发展。考虑到类石墨氮化碳的分子结构及其有机特性,本文就该材料的分子结构进行调控和有机嫁接,制备出一系列具有较宽可见光响应范围、低光生载流子复合率的光催化剂。论文主要研究内容结果和结论如下:1)使用HCl溶液热处理类石墨氮化碳获得了改性的g-C3N4,通过1H固态NMR、Zeta电位、BET、Raman和SEM等测试手段探讨热处理和HCl处理对层状类石墨氮化碳结构的影响。结果表明,在该HCl溶液热处理后,促进了类石墨氮化碳与水分子之间的质子交换,并提升了该材料的光催化产氢性能,H键网络体系的形成被提出。通过DFT理论计算模拟所提出的结构,探讨了H+对水分子和类石墨氮化碳之间的H键的作用。最后,通过简单的煅烧,使材料恢复到原始状态,H键网络被破坏,从而反向验证了H键网络体系的形成对光催化产氢性能的影响。2)采用醋酸热预处理三聚氰胺的方法,观察醋酸预处理对于合成的类石墨氮化碳结构的影响。利用元素分析、13C NMR、EPR、TG-DTA等表征手段详细分析了合成样品的成分以及结构变化。研究发现该热预处理会导致类石墨氮化碳N缺陷结构的产生,并提出了可能的机理。该N缺陷结构的产生对染料罗丹明B的光催化降解以及光催化产氢性能的提升均具有促进作用。3)考虑到甲酰胺与尿素结构的高度相似性,论文通过选取甲酰胺作为共聚有机单体,与尿素热聚,拟嫁接合成N缺陷的g-C3N4;利用XRD、FTIR、DRS、EPR和PL等表征手段对材料的形貌、结构、光学性质进行了详细的分析,发现与甲酰胺的共聚,拓宽了材料对可见光的响应范围,并抑制了光生载流子的快速复合,造成了N缺陷g-C3N4的形成。在材料的光催化产氢性能测试中,提出N缺陷的产生以及N缺陷的数量对光催化产氢性能影响的机理,并尝试通过改变热聚时间去调控g-C3N4的N缺陷数量。此外,结合DFT理论计算,探讨了N缺陷g-C3N4结构的HOMO和LUMO,并结合实验结果进行了比对分析。4)乙酰丙酮作为一种双齿配体,其在杂环化合物的合成中有很多用处。采用乙酰丙酮作为共聚有机单体,与尿素热聚构建结构。通过13C NMR、EPR、DRS、XPS等表征手段对该材料结构、形貌、光学性能进行了详细分析,提出构建供电子结构的融入以及可能的热聚机理流程图。在可见光照条件下,该材料表现出优良的光催化产氢效率,在450 nm单波长照射时,其量子产率甚至能达到18.8%。此外,本文尝试使用其他前驱体（硫脲、双氰胺）与乙酰丙酮复合,研究发现所有样品均展现出相似的光学特性以及光催化产氢性能的提升,表明了该合成策略具有一定的普遍性。DFT理论计算进一步验证了乙酰丙酮嫁接CN共轭网络体系的结构,并解释了材料对光子捕获能力的增强是由于供电子结构的融入。