浸润性是固体表面的重要特征之一,可以影响很多的物理化学过程,在材料、能源、环境等领域具有重要的应用前景。如何通过修饰表面的微观纳米结构来调控材料的浸润性,以满足人们对材料的实际需求（例如自清洁、高效分离和纳米超浸润性能等等）仍然是一项具有重要使用价值的研究,对材料的应用和发展具有重要的指导意义。同时充分理解浸润在微观尺度下的基本原理,有助于发展浸润理论、探索表界面科学,为调控宏观浸润等行为奠定理论基础。随着计算机的发展,理论模拟方法可以较容易的从分子尺度研究微观界面上的现象。因此,通过分子动力学模拟方法,对纳米尺度下固液界面浸润性能的研究和相关现象的机理探索对表界面科学的发展以及多功能材料的制备具有重要意义。本论文的主要研究工作如下:（1）纳米液滴接触角的尺寸效应。接触角（θ）是实验和理论中最常用的表征界面浸润性的方法,由于线张力的存在,cosθ与1/r之间的关系一直争议不断。本项工作利用分子动力学模拟方法系统地研究了不同亲疏水性表面上不同尺寸液滴的接触角,结果表明对于从亲水体系到疏水体系,cosθ与1/r之间的修正杨氏方程关系式存在两种类型:一阶修正（弱疏水到疏水体系）和二阶修正（亲水体系）。在所计算的体系中,宏观接触角为～82.11°时,该体系下的线张力对接触角的影响最小,主要受表面张力的影响。随着疏水性增强,线张力对接触角的影响逐渐增加。此外,通过对固液分界面位置δh的改变发现对宏观接触角为～138.25°的体系（当δh=σO时）,其cosθ与1/r的关系可以由表面张力与半径的关系直接反推得到。（2）二氧化钛表面可调控浸润性研究。基于二氧化钛表面光诱导亲水效应机理中-OH的作用及有机酸的存在引发的一系列讨论与争议,通过分子动力学模拟方法,本项研究定量地分析了-OH和羧酸对界面浸润的影响。首先第一性原理的计算证明了各种分子在Ti O2表面上的可吸附稳定性。浸润性的研究结果表明随着水分子解离吸附后的-OH含量越多,表面的亲水性越强,这间接证明了光诱导亲水效应中-OH可以促进表面亲水性的结论。羧酸中的甲酸和乙酸的解离吸附也会促使表面更加亲水,其中甲酸亲水性高于乙酸。而丙酸～己酸的解离吸附皆表现为降低表面的亲水性,直到表面全部被己酸解离吸附时,接触角呈现为～90°。该研究从分子角度揭示了短烷基链羧酸吸附促使表面更加亲水的原因,也为Ti O2光诱导亲水性提供了另一种机理解释,为界面浸润性的调控提供了重要的理论支持。（3）二氧化钛表面自清洁效应的机理研究。根据实验中检测到Ti O2表面可选择性吸附空气中羧酸的结论,通过分子动力学模拟,本项工作系统地研究了HCOOH～C10H21COOH对Ti O2表面自清洁效应的影响。结果表明短烷基链羧酸（甲酸/乙酸）的解离吸附促使表面展现出优异的自清洁能力,对表面污染物的脱除率可以达到80%～90%,明显高于其它所有体系（包括未吸附任何物质的均相Ti O2表面）,并且通过比较这两种短烷基链羧酸之间的效果差异可以发现乙酸优于甲酸。随着烷基链的增加,自清洁能力逐渐减弱直至消失。该研究第一次从微观角度详细探讨了羧酸对Ti O2表面自清洁效应的影响,尤其是甲酸和乙酸促使发生的微观动力学过程,为自清洁材料的发展提供了一定的理论指导。（4）二硫化钼堆叠膜的再分散能力差异的机理研究。针对实验上难于从机理层面解释堆叠后的Mo S2纳米片表现出的再分散性差异现象,本工作利用受控分子动力学模拟方法研究了两种相态的Mo S2纳米片在水溶液中的堆积与再分散的微观过程,结果表明两种相态（1T和2H）的Mo S2纳米片在堆叠过程中会呈现不一样的层间距（1T相:～12.3（?）,2H相:～6.4（?））,与实验所得结论一致。材料的表面性质与堆叠方式共同影响着其堆叠后再分散的能力。同为平行堆叠的Mo S2纳米片,疏水2H相的再分散能垒大于亲水1T相的再分散能垒。而堆叠方式的变化促使Mo S2纳米片的再分散过程需要克服的能垒随着倾斜角度的增加而逐步降低,再分散行为更容易发生。这一项研究为解释材料表现出的再分散能力差异的原因提供了坚实的理论证据,也促进了材料的绿色发展。概括来说,本论文从与固液界面浸润性能相关的几个关键问题出发,结合第一性原理和分子动力学模拟系统地研究了纳米液滴接触角与尺寸的关系问题、界面浸润性能调控中的定量问题以及相关重要现象的机理性问题,该系列研究成果丰富了对液滴接触角与尺寸关系的认识,促进了对界面浸润行为分子层面机理的理解,为材料浸润性的调控提供了新的策略,对材料多元化的利用提供了相应的理论指导,这对于控制材料性能和设计新型材料具有重要的意义。