【摘 要】
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目前,锂离子电池能量密度较低,很难被应用在大功率储能器件上。一个重要的原因是目前商业化的石墨负极具有较低的理论容量,限制了电池能量密度的进一步提升。硅基材料由于成本低廉,理论容量极高以及工作电压中等等优势,成为最有潜力实现商业化的下一代新型负极材料。但硅也因导电性差,体积膨胀率大,而容易导致电极粉化和SEI膜的过度生长,进而影响其使用性能,阻碍了商业化进程。为应对这些挑战,本论文采用简便、低成本的
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目前,锂离子电池能量密度较低,很难被应用在大功率储能器件上。一个重要的原因是目前商业化的石墨负极具有较低的理论容量,限制了电池能量密度的进一步提升。硅基材料由于成本低廉,理论容量极高以及工作电压中等等优势,成为最有潜力实现商业化的下一代新型负极材料。但硅也因导电性差,体积膨胀率大,而容易导致电极粉化和SEI膜的过度生长,进而影响其使用性能,阻碍了商业化进程。为应对这些挑战,本论文采用简便、低成本的生产工艺,制备了改性纳米硅片以及一系列硅碳复合材料,并对其微观结构和储锂机制进行分析,试图攻克硅负极应用中出现的一系列难题。具体工作内容如下:（1）以微米硅作为硅源,采用球磨工艺,通过参数调整,制备出尺寸易调的二维纳米硅片;基于金属改性,制备出不同腐蚀比例的多孔改性纳米硅片,使首次库伦效率可达90%以上。二维多孔片状结构的构筑,不仅可以使硅片沿纵向释放体积应力,而且形成的多孔结构也能够有效缓解膨胀难题。在1 Ag-1电流密度下,经100次循环,仍有1119.2 mAh g-1的可逆容量;在8 Ag-1的大倍率下,也表现出1501.3 mAh g-1的高可逆容量。这种廉价高效的制备方法,为纳米硅材料的商业化制备奠定了基础。（2）以改性纳米硅片为硅源,分别通过水热法和喷雾干燥法,制备了两种目标硅碳材料。利用水热法制备的硅碳材料,硅片和碳层紧密连接,保证了较小的比表面积,可实现87.6%的初始库伦效率。喷雾干燥法制备的硅碳复合材料,具有操作简单,产量大的优势。设计的三维多孔导电缓冲网络,使材料在2 Ag-1下,经1000次循环,仍具有1247.9 mAh g-1。以上工作均验证了碳包覆层的构筑,确实可有效降低不可逆容量损失,实现电极界面的稳定。同时,为硅基材料的结构化设计提供了重要的参考价值。（3）以球磨后的硅片为硅源,通过喷雾干燥以及可控自腐蚀工艺,制备了具有开孔笼状结构的硅碳微球。在可控自腐蚀步骤中,不仅可以在硅片和碳层内部构建出空洞结构,用作体积缓冲空间;而且可以形成多孔碳层,加速电解液渗透和离子传输。使材料在常温和高温下,兼具极优异的储锂性能。在25℃,即使5 Ag-1下,经2000次循环,仍可提供930.2 mAh g-1的高可逆容量和达61%的容量剩余;在80℃,20 Ag-1下,循环3000次后,也可提供950.7 mAh g-1的极高可逆容量。通过对Si@C电极循环后的微观形貌以及表面化学状态分析,发现不管是在形貌上还是结构组成上,均能表现出极佳的稳定性。该合成策略表现出了非常可观的商业应用前景,具有重要的指导意义。
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