纳米金催化剂上苯甲醇选择性氧化制备苯甲醛

来源 :汕头大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:Ben_Chen111
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苯甲醛是一种非常重要的化工原料,广泛用于医药、香料、食品和染料等行业。传统的制备方法需要消耗大量有毒的金属氧化剂,存在环境污染严重等问题,因此急需向“高效低能、绿色环保”的生产方式转变。苯甲醇的选择性氧化反应作为一种绿色环保合成方法,多年来一直是化学工作者研究的重点课题。鉴于此,本论文采用负载型纳米金催化剂,以绿色清洁的分子氧或双氧水为氧化剂、水为溶剂,实现苯甲醇选择性氧化制备苯甲醛的合成工艺。同时考察了金尺寸大小、限域效应等对催化性能的影响。  ●Au/meso-γ-Al2O3的合成及其催化性能:  采用软模板法合成介孔γ相氧化铝,通过沉积沉淀法制备了Au/meso-γ-Al2O3催化剂。表征结果表明:γ-Al2O3的特征衍射峰明显,结晶度较好,孔径分布较窄,主要集中在5.6nm附近,比表面积417.1m2/g,孔体积0.568cc/g;Au/meso-γ-Al2O3催化剂上纳米金分散度较好。活性评价结果表明:在常压下,以双氧水为氧化剂,苯甲醛收率最高达90.3%;在5barO2下,苯甲醛收率也高达56%。同时,反应物浓度、双氧水的滴加方式等影响反应活性。  ●Au/SBA-15与铈、铝改性材料的制备及其催化性能:  以P123为模板制得SBA-15,后处理法得到Ce-SBA-15和Al-SBA-15,通过沉积沉淀法和液相化学还原法制备了一系列纳米金催化剂。表征结果表明:SBA-15呈大小均一棒状,具有二维六方结构和较好的有序度,孔径约为6.7nm,比表面积为633.3m2/g,孔体积为1.178cc/g;Ce-SBA-15与Al-SBA-15形貌结构不变。活性评价结果表明:不同还原方法制备的Au/SBA-15催化性能不同,以KBH4还原时催化活性较好,苯甲醇转化率25%,这归因于金尺寸大小不同。用铈、铝对介孔材料SBA-15改性,发现Au/Al-SBA-15的催化性能有所的提高,而Au/Ce-SBA-15的催化活性反而降低,可能是惨入铝有利于金的锚定与分散,而铈的惨入可能造成孔道堵塞,使金的负载量和分散度降低。  ●Au/CeO2形貌对催化性能的影响:  通过水热法等方法制备20~50nm颗粒状、棒状、纤维状等不同形貌结构的氧化铈,得到一系列Au/CeO2催化剂。活性评价结果表明,不同形貌的Au/CeO2催化活性不同,其中以小颗粒状、纤维状氧化铈负载金后催化性能较好,表明形貌影响其催化性能。
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