改善g-C3N4荧光检测水中Cr6+性能的策略及机制研究

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六价铬溶于水毒性强可致癌,且污染来源广泛。因此,建立一种简单快捷的方法检测水中的六价铬对消除和防治铬污染是十分必要的。利用荧光检测六价铬是新兴的检测方法,具有高灵敏度和使用简便仪器等优点。在众多荧光材料中,g-C3N4具有无毒、简单易得等优点,是潜在的六价铬荧光检测材料,但检测能力仍有待提高。本文针对g-C3N4荧光检测六价铬所存在的比表面积小、表面与铬相互作用差从而导致铬吸附差的关键科学问题,通过改性进而得到了良好的检测能力,并深入探究了其荧光猝灭机制。具体研究内容如下:首先,将尿素一次煅烧制备的g-C3N4通过优化条件配制了g-C3N4荧光检测试剂。在此基础上,确定了最佳的激发波长、发射波长、荧光试剂浓度、狭缝宽度等,成功建立了g-C3N4荧光检测六价铬的方法。其次,提出采用二次煅烧法合成比表面积增大的g-C3N4,并用HNO3做前处理使其改变表面电荷。通过对g-C3N4的改性并探索了在不同pH和不同激发波长下的检测能力,证实了在pH=3和激发波长350 nm检测能力可达到1.0-100.0μM,检出限达到0.3μM。特别有意思的是,通过双对数处理后在0.2-5.0μM仍存在线性关系,此时检出限达到0.06μM。利用时间分辨的荧光光谱法测量荧光寿命证实了内滤效应的荧光猝灭机制。其良好的检测能力归因于优化了激发波长和促进了六价铬在比表面积增大且表面正电荷g-C3N4上的吸附。重要的是,这些结论与国标紫外可见分光光度法检测能力相当。另外,这种荧光检测方法有较强的抗干扰能力,能有效抵抗水中常见离子的干扰。
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