生命起源问题一直是世界性的难题。研究生命起源能帮助我们了解生命起源的时间、地理环境和气候条件、物质和热量的转换形式、新陈代谢的本质、遗传变异、自我复制等生理现象,指导我们未来的科技发展,促进人类科技的进步。三羧酸循环是一种中央合成代谢生化途径,其起源被认为可以追溯到地球化学,远在酶、RNA或细胞出现之前,其印记紧密地嵌在核心代谢的结构中。因此研究生命起源前三羧酸循环过程中物质之间的非生物传递的合成机理,不但促进了早期新陈代谢和其它前生物有机分子研究的发展,也对现阶段有机物质的合成发挥着重要的指导作用。本课题以实验室的“一种化学反应中间体质谱检测装置”专利为基础,搭建了微液滴反应系统,验证了方法的可行性,实现了三羧酸循环中物质之间的非生物合成与转化。随后对微液滴系统和仪器参数进行了优化,确保在比较好的实验条件下进行实验。基于微液滴反应系统在不需要酶和催化剂的作用下,实现了在三羧酸循环中中间代谢物的非生物合成反应:草酰乙酸还原生成苹果酸、延胡索酸还原生成琥珀酸、苹果酸脱水生成延胡索酸、柠檬酸脱水生成顺乌头酸、异柠檬酸脱水生成顺乌头酸、异柠檬酸脱羧生成α-酮戊二酸、α-酮戊二酸脱羧生成琥珀酸,并且发现了在生物体系中很难发生的发应（α-酮戊二酸羧化生成异柠檬酸、柠檬酸生成草酰乙酸）都可以在微液滴环境中进行反应。在不同反应类型混合的条件下,依然可以得到较好的实验结果,证明生命起源时微液滴有可以承担起多种反应类型同时进行的可能性。通过改变气压、反应溶液浓度以及是否施加外部电荷等条件,研究微液滴中非生物合成的反应机理。以草酰乙酸为研究对象,发现通过改变气体压力进而改变微液滴尺寸,在一定的微液滴直径下,液滴的比表面积随着液滴粒径的减小而增大,可以提高反应转化效率,当气压为100 psi时,转化率可达到13%。当在微液滴中通过改变底物浓度的实验,发现在较高的底物浓度下,反应的转化效率较低,随着反应底物浓度的降低,反应转化效率出现明显的促进作用。这是由于微液滴表面的疏水性,反应试剂容易在微液滴的空气-水界面处或附近聚集,且当底物浓度低时,其更容易在界面处聚集进行反应,当浓度为10-5 mol·L-1时,转化率可达到10%。经过施加外部电荷对比结果发现,外部电荷的存在和缺失说明外部电荷并不是微液滴中非生物合成的主要推动力,施加外部电荷后反应转化率提高,主要是由于施加外部电荷后微液滴的尺寸减小,比表面积增加,更利于反应在界面进行。这些实验证据提供并解释了非生物合成反应是如何在微液滴的水-空气界面上或附近发生的,有助于进一步揭示生命起源研究中复杂生物分子的非生物途径。