作为一种新型的“软湿”材料,水凝胶因拥有交联的三维网络结构及大量水分（通常超过50 wt%）,因而在组织工程、药物释放、柔性电子器件等领域具有巨大的应用潜能。但是,传统化学交联水凝胶存在力学性能差的问题,无法满足实际应用中的力学需求。因此,如何设计和优化聚合物网络结构,建立有效的能量耗散机制来实现水凝胶的强韧化已成为高分子水凝胶领域中的研究热点。为此,本论文采用新型交联剂、物理结晶结构、纳米增强效应以及离子交联作用四种增强策略,以提高聚丙烯酰胺/壳聚糖水凝胶力学性能为研究目标,通过不同策略间的有机组合构建了一系列强韧化聚丙烯酰胺/壳聚糖水凝胶水凝胶,并对部分体系在应变传感器领域进行了初步探索。主要内容如下:针对传统交联剂活性基团少、交联形式单一的问题,通过水解缩合反应合成结构可控的乙烯/环氧双官能化超支化聚硅氧烷（Hyperbranched polysiloxane,简称HSi）,并将其作为交联剂制备了力学性能优异的聚丙烯酰胺/壳聚糖（polyacrylamide/chitosan,简称PCH）水凝胶。双官能团的存在（乙烯基和环氧基）,使得HSi能同时与聚丙烯酰胺和壳聚糖发生化学键合作用。同时,这种水凝胶的力学性能还可以通过改变HSi的基团比例和含量来进行调控,当HSi中乙烯基/环氧基比值为0.68,含量为1.0 vol%时,PCH水凝胶的拉伸强度、断裂伸长率和断裂功分别可达302 k Pa、2263%和3.85 MJ?m^-3。为了使得PCH水凝胶的力学性能得到进一步提升,结合蒙脱土和壳聚糖微晶结构,制备了高性能聚丙烯酰胺/壳聚糖/蒙脱土纳米复合水凝胶。研究发现,得益于蒙脱土的纳米增强效应以及壳聚糖微晶结构的“牺牲键”效应,可以有效增强聚合物网络结构,赋予水凝胶高效的能量耗散机制。更重要的是,通过调整蒙脱土含量和壳聚糖微晶结构,可实现对水凝胶力学性能的控制。在体系含水量为80 wt%下,纳米复合水凝胶的拉伸强度可达1.91 MPa,断裂伸长率为1005%,断裂功达到了14.16 MJ?m^-3。其中,与初始水凝胶相比,拉伸强度和断裂功分别提高了11.7倍和3.7倍。为获得力学性能均衡的高强PCH水凝胶,以壳聚糖修饰的埃洛石纳米管（简称CS-f-HNTs）和Fe³⁺离子分别为纳米填料和螯合剂,制备了兼具高强度和高韧性的聚（丙烯酰胺-丙烯酸）/壳聚糖纳米复合水凝胶。该纳米复合水凝胶的力学性能可以通过调节CS-f-HNTs含量、阳离子种类以及浸泡时间来调控。通过纳米增强效应和物理相互作用(聚合物链间的氢键作用以及Fe³⁺诱导的离子交联作用)的整合,该纳米复合水凝胶在较高含水量（80 wt%）下依然展现出优异且均衡的力学性能。经组份优化,其拉伸强度、断裂伸长率和断裂功分别达到3.06 MPa、2015%和47.6 MJ?m^-3。与初始水凝胶相比,拉伸强度和断裂功分别提高了14.5倍和87.7倍。此外,纳米复合水凝胶还拥有优异的自恢复性和抗疲劳性。在实现PCH水凝胶高强韧的基础上,将壳聚糖原位修饰的四氧化三铁（简称f-Fe₃O₄）,结合Fe³⁺离子交联作用可以得到兼具高强韧和优异应变响应性的纳米复合水凝胶。拉伸测试结果表明,改变f-Fe₃O₄含量和丙烯酸单体摩尔含量可以对纳米复合水凝胶的力学性能进行调节。当在f-Fe₃O₄含量为5.0 wt%,丙烯酸单体摩尔含量为15 mol%时,纳米复合水凝胶的拉伸强度、断裂伸长率和断裂功可以分别为2.33 MPa、1158%、和18.18 MJ?m^-3（水分含量为80 wt%）。此外,纳米复合水凝胶在发生机械形变时表现出良好的应变灵敏性且伴随着出色的稳定性和可重复性。研究发现,该纳米复合水凝胶能准确地监测大的机械形变（如拉伸形变为600%）和人类的活动行为（如肢体运动和脸部表情）。