自从2004年石墨烯第一次通过机械剥离被制备出之后,在过去的十多年间,原子尺度的二维层状材料引起了人们的广泛关注。其中,二维过渡金属二硫化物（TMDs）作为一种常见的二维材料拥有着许多优秀的特性,这些特性对于下一代纳米电子设备的生产及应用具有重要意义。典型的TMDs包括MoS₂、MoSe₂和MoTe₂等。MoTe₂体材料是一种间接带隙半导体,但当材料厚度减小到单层时,由于量子限域效应,其带隙会变为大小为1.10eV的直接带隙。室温下这种单层材料的载流子迁移率比MoS₂更大,将直接带隙材料的光谱范围从可见光拓宽到近红外波段,在晶体管、超导体和谷光电子器件等方面有着很好的应用前景。生长高质量的二维材料是制造高性能器件的基础,但在利用CVD或CVT方法制备时,受实际条件所限,点缺陷、畴界缺陷等本征缺陷不可避免的普遍存在于二维材料中。这些缺陷虽然对材料的各项性质都有很大影响,但这种影响不全是负面的。例如本征过渡金属硫化物的无磁性极大的限制了它在自旋电子学上的应用。而二维TMDs的部分缺陷处会产生较强的局域磁矩,这为它在自旋电子器件上的应用提供了一个新的思路。近年来,MoS₂、MoSe₂、WS₂等材料缺陷的电子性质在实验和理论上都得到了深入的研究。但是据我们所知,很少有文献报道过单层MoTe₂中本征畴界缺陷的磁性和电子性质。在本文中,我们应用基于DFT的第一性原理方法,以单层MoTe₂为研究对象,系统地研究了单层MoTe₂中点缺陷、畴界缺陷以及超结构的电子性质和磁性,研究所得的主要结论总结如下:（1）单层MoTe₂中点缺陷的电子结构和磁学性质。我们研究了单层MoTe₂中V_Te,V_Te2,Mo_Te2,V_MoTe3,V_MoTe6 5种不同缺陷对单层MoTe₂的电子结构、磁性等性质产生的影响。分析了在单层MoTe₂生长过程中可能出现的5种点缺陷体系。结果显示,所有点缺陷带隙中均出现缺陷态,所有空位缺陷依旧保持了和本征体系一样的无磁性性质。而由Mo原子替代掺杂2个Te原子的反位缺陷使体系产生了非常大的磁矩（1.93μB）,体系由半导体性转变为金属性,且Mo原子的4d轨道得失电子对缺陷体系的磁性贡献最大。本章的结论表明了有控制地引入反位缺陷能够使体系出现原子尺度的局域磁矩。单层MoTe₂的不同缺陷体系表现出了非常多的电子性质和磁学性质,这为未来的微电子器件,光电储存信息器件等领域的发展提供了良好的研究平台。（2）单层MoTe₂中畴界缺陷的电子结构和磁学性质。对于畴界缺陷来说,除了4|4a型畴界之外的其他8种畴界缺陷（5|7a,5|7b,4|8,4|4b,6|6a,6|6b,8|8a,8|8b）都向体系引入了自旋极化,导致区域磁矩的产生,且磁矩主要来源于界面处Mo原子的4d轨道。相较于没有磁性的本征单层MoTe₂,磁性缺陷的引入使之在自旋电子器件方面有了更广阔的应用。对于有磁性的畴界缺陷,不同位置Mo原子的磁矩大小与原子的配位数和距晶界中心的距离有关,具体规律可以归纳如下:配位数不同时,配位数越大的Mo原子磁矩越大;配位数相同时,距离晶界中心越近的Mo原子磁矩越大。值得注意的是,6|6a型畴界出现了自旋无带隙的电子结构,可以应用于SGS,为自旋电子学中自旋极化载流子的产生和控制提供新的应用。4|4a和8|8b型畴界为金属性,可以作为1D金属管镶嵌在其他的MoTe₂半导体性质中,为单层MoTe₂的本征电子异质结的应用提供了新思路。（3）单层MoTe₂中超结构的电子结构和磁学性质。对于不同大小的单层MoTe₂超结构,原胞越大时体系的形成能越低。通过PBE和PBE+SOC这两种方法计算超结构体系的能带,当加入自旋轨道耦合效应时,虽然体系的能带结构发生些微改变,但体系总体所表现的性质不变,依旧为金属性。计算的四种大小的单层MoTe₂超结构相比于本征材料来说都有磁性,磁性主要来源于T相与H相接触界面上的Mo原子,其中对称性最低的顶点处Mo原子的磁矩最大。当体系结构逐渐增大,由于作用距离的增大体系将由铁磁转变为反铁磁。当畴界出现时体系电荷发生重新分布,具体趋势是电荷远离Mo原子靠近Te原子,由半导体性质的H相向金属性质的T相转移。本章内容从理论上研究了不同大小的单层MoTe₂中T相与H相以三角网状交替存在的超结构体系的电子结构及磁性,加深了对原子厚度过渡金属硫化物薄膜中超结构的了解,为其在催化和吸附方面的进一步研究打下基础。