二维纳米材料因其优异的光电特性与多样集成优势,在新型光电信息器件中展现出了巨大的应用前景。例如,层状过渡金属硫族化合物（TMDs）,作为一类典型的二维纳米材料,其空间结构的反演对称性破缺和较强的自旋-轨道耦合作用,使其能谷信息可借助外在的光、电和磁等手段来读取和检测,从而为下一代高速低功耗新型光电器件的开发与应用提供了一个重要的研究方向。此外,二维磁性纳米材料作为一种独特的二维材料,因“磁”属性的引入更是为自旋电子器件的开发与研制提供了理想的研究平台。基于二维磁性材料构筑的范德华异质结,在无外加磁场的作用下,其内在的磁近邻效应可用于调控电子的自旋态,因而为自旋的简易操控开辟了一个新的维度。目前相关的研究主要聚焦于二维范德华层状磁性材料,对二维非层状磁性材料的可控制备及其光物理特性的研究相对较少,特别是对基于二维非层状磁性材料的范德华异质结及其自旋/能谷调控的研究更是匮乏。基于此,本文聚焦于二维非层状磁性材料CrnSe（0＆lt;n≤1）的可控制备,以及基于二维非层状磁性材料/单层过渡金属硫族化合物的范德华异质结构（Cr2Se3-WS2）中磁近邻效应对其自旋/能谷特性的调控。主要研究成果归纳如下:（1）采用CVD法和两步法（PVD+CVD）在硅片衬底上合成出了高结晶度少层的CrSe纳米片以及垂直异质结WS2-CrSe,为后续非层状磁性材料及其异质结的可控制备奠定基础;（2）使用改进的CVD法通过精确调节生长温度（820-900℃）来改变金属前驱体Cr的浓度,在云母衬底上厚度可控地合成出了空气中稳定存在的菱方单晶Cr2Se3纳米片,原子力显微镜表征表明所合成Cr2Se3纳米片最薄可低至一单元厚度（≈1.8 nm）,时间依赖的原子力显微镜表征和拉曼光谱测试证实了所合成Cr2Se3纳米片在空气环境中的稳定性。并且探索了在不同衬底上（二氧化硅基片、硅片）Cr2Se3纳米片的生长参数;（3）运用两步法（机械剥离与干法转移）和真空退火处理方式在三种衬底上（云母、二氧化硅基片、硅片）构筑了高质量的范德华垂直异质结Cr2Se3-WS2,并在高真空低温下基于磁近邻效应对不同衬底上异质结自旋/能谷的调控进行了探究,结果表明衬底的导热性能以及界面处的相互耦合作用对异质结的谷极化特性产生了显著影响,进一步我们对基于磁近邻效应的温度依赖谷极化机理展开了深入地分析,确保了该方法操控自旋/能谷的可靠性及有效性。此外,通过（偏振相关的）时间分辨荧光光谱对其载流子动力学进行了基本的解释。该工作可作为普适方法应用到多种材料体系中,将推动低维半导体材料在自旋光子、自旋电子器件领域的研究和应用。