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目前,氨选择性催化还原(Ammonia-Selective Catalytic Reduction,NH3-SCR)是去除固定源氮氧化物(NOx)最有效的方法之一。商业用V2O5/Ti O2系催化剂的活性温窗是300400℃,且催化剂易受飞灰、As、SO2影响失活。因此,可将SCR装置置于除尘以及脱硫之后以延长催化剂的寿命,此时烟气温度小于250℃。所以,开发具有优良的低温NH3-SCR活性和抗SO2性能的环境友好型催化剂,对实际工业应用具有重要的意义。锰氧化物(MnOx)不仅含有多价态的Mn、具有多种不同结构和形态,使MnOx能够在SCR反应中实现完整的氧化还原反应循环。铈氧化物(Ce Ox)同样具有多价态,且能够优先与SO2结合,保护活性中心。SAPO-11分子筛具有适宜的表面酸性以及规整的孔道结构,作为载体时能够使活性组分较好地分散在其表面,且不会产生二次污染。本文以SAPO-11作为载体,MnOx作为活性组分,Ce作为掺杂金属,制备了一系列MnOx/SAPO-11以及Ce改性的催化剂,并研究了低温NH3-SCR性能、反应机理以及抗SO2性能。首先,分别考察了浸渍法、柠檬酸络合法以及沉淀法对MnOx/SAPO-11催化剂催化性能的影响。结果显示,沉淀法是最适合此体系的制备方法。表征结果表明,制备方法以及SAPO-11的分散作用使催化剂表面形成了更多无定型态MnOx,使其具有较大的介孔及外表面积、更高比例的Mn4+和化学吸附氧,同时表面存在对反应有利的中强酸以及强酸中心,有利于关键中间物种NO2的形成,从而具有最佳的低温SCR活性。其次,在筛选出最佳制备方法的基础上,考察了制备条件对MnOx/SAPO-11催化剂催化性能的影响。当(NH4)2CO3作沉淀剂、Mn负载量为20wt.%以及在400℃下焙烧时,催化剂具有最佳的SCR活性。在120280℃温度范围内,催化剂的NO转化率保持在90%以上,且在160220℃的NO转化率和N2选择性均接近100%。沉淀剂对催化剂表面MnO2物种的形成具有关键作用,合适的负载量和焙烧温度会使催化剂表面非晶态和晶态比例达到最佳,从而表现出最优活性。再次,采用原位红外手段对沉淀法制备的MnOx/SAPO-11催化剂上SCR反应机理进行了研究。结果表明,160℃时,弱吸附态NH3和B酸位上NH4+为主要活性物种,硝酸盐NO3-和气态以及吸附态NO2是关键中间物种,反应过程中同时存在E-R机理和L-H机理。最后,在考察催化剂抗SO2性能的基础上,对其进行了掺杂Ce的改性研究。通过共沉淀进行掺杂且Ce/Mn为0.8的催化剂因形成了锰铈固溶体,使催化剂表面氧含量增加,其低温活性明显提升。Ce能够优先与SO2结合,有效抑制Mn4+向Mn2+的不可逆转化,保护活性中心,因而抗硫效果显著。