【摘 要】
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有机-无机杂化钙钛矿是一种具有特殊光电特性的半导体材料,由于其具有成本低、可溶液加工、优异的光电特性和可调节带隙等优势,近十几年,已在太阳能电池、光电探测器和场效应晶体管等光电领域展现出优异的性能,引起了国内外科研工作者的广泛关注。但是,以钙钛矿材料作为发光层所制备的电致发光二极管（Light-Emitting Diodes,LEDs）,其器件性能较钙钛矿太阳能电池仍存在明显差距,这主要是由于钙钛
【基金项目】
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国家重点研发计划（2018YFF0215204）; 江苏省重大成果转化基金（BA20170315、BA2019052）
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有机-无机杂化钙钛矿是一种具有特殊光电特性的半导体材料,由于其具有成本低、可溶液加工、优异的光电特性和可调节带隙等优势,近十几年,已在太阳能电池、光电探测器和场效应晶体管等光电领域展现出优异的性能,引起了国内外科研工作者的广泛关注。但是,以钙钛矿材料作为发光层所制备的电致发光二极管（Light-Emitting Diodes,LEDs）,其器件性能较钙钛矿太阳能电池仍存在明显差距,这主要是由于钙钛矿材料的激子束缚能较低,导致激子更易解离所致。同时,采用溶液法制备的钙钛矿薄膜表面容易产生孔洞等缺陷,这些缺陷会通过猝灭激子以及捕获电荷从而引起非辐射重组,从而降低了钙钛矿发光二极管（Pe LEDs）的性能。因此,改善钙钛矿薄膜性能、降低钙钛矿发光层的缺陷密度等方法和措施是有效提高发光器件性能的关键。本文设计并制备了2种具线型和梳状结构的两亲性有机硅共聚物钝化剂,并从钝化剂工程出发,通过钝化剂钝化钙钛矿晶粒缺陷来提升钙钛矿薄膜的表面覆盖率、晶体的结晶性和荧光强度等,获得具较好光电性能的Pe LEDs,主要工作内容有:1、ABA线型结构的端季铵盐聚乙烯醇改性有机硅氧烷共聚物(Si14-PEG14-QAC)钝化剂的制备及其在Pe LEDs应用研究。以Si14-PEG14-QAC为钝化剂,将其按照一定比例掺杂在准二维钙钛矿前驱体溶液中,借助一步旋涂法制备高质量钙钛矿薄膜,扫描电子显微镜（SEM）结果显示,Si14-PEG14-QAC钝化剂能够有效地提高钙钛矿薄膜表面形貌以及表面覆盖率;X射线衍射（XRD）和瞬态荧光光谱结果显示,Si14-PEG14-QAC钝化剂能够束缚钙钛矿晶粒生长从而降低钙钛矿晶粒尺寸,所制备钙钛矿薄膜的瞬态荧光寿命（Time-resolved photoluminescence,TRPL）可达102.5 ns,较未掺杂钝化剂的钙钛矿薄膜提高了1.57倍,表明Si14-PEG14-QAC可以有效钝化钙钛矿薄膜表面的缺陷,抑制激子的非辐射复合。基于此钙钛矿薄膜,制备了高性能的绿光Pe LEDs,器件的最大电流效率（Luminance Efficiency,LE）由最初的3.32 cd/A提高至17.32 cd/A,最大外量子效率（External Quantum Efficiency,EQE）也由0.86%提高至4.5%。2、两亲性梳状结构的丙氨基改性有机硅氧烷共聚物[Si9-(Si Pro-QAC)3]钝化剂的制备及其对钙钛矿薄膜形貌的优化。将制备的Si9-(Si Pro-QAC)3钝化剂制备成甲苯反溶剂,利用反溶剂在钙钛矿快速结晶成膜前对其表面的洗涤和溶解作用以有效改善薄膜形貌并减少缺陷。研究结果表明,溶解在反溶剂中的梳状Si9-(Si Pro-QAC)3可有效填充钙钛矿薄膜表面的缺陷、提高其表面覆盖率,对钙钛矿的结晶规整性具有促进作用。所制备的钙钛矿薄膜的荧光量子产率（Fluorescence quantum yield,PLQY）由优化前的0.14%增加至14.86%,TRPL达到56 ns,较未掺杂钝化剂的钙钛矿薄膜提高了1.37倍,有效抑制了光致发光猝灭,避免了钙钛矿发光层中因缺陷导致的非辐射复合损失。综上,本论文将具线型和梳状结构的两亲性有机硅共聚物钝化剂引入钙钛矿发光层,制得了具低缺陷、无孔洞的钙钛矿薄膜,有效地提升了钙钛矿发光器件的效率,为器件性能的提升提供了一种有效的方法。
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