贝壳和牙齿等天然生物材料具备优异的力学性能，通过仿生方法来制备高性能的有机-无机纳米复合材料一直是材料科学领域的前沿和研究热点。贝壳由大量无机物及少量蛋白质或糖类有机物组成，其独特力学性质与其珍珠母层的层状微观结构有关，目前国际上已发展了多种不同的技术用来模拟贝壳珍珠母层的微观结构，通过不同的微米和纳米结构组装单元来制备具备较高力学性能的纳米复合材料材料，如何提高有机-无机界面的结合和提高复合材料材料的力学性能一直是一个挑战性的研究课题。本论文中利用纳米层状蒙脱土为无机物，蚕丝和壳聚糖生物大分子为有机物，采用静电层层组装、真空抽滤和高压压制等多种方法制备了系列新型的有机-无机纳米复合材料。通过多种实验表征技术研究了复合材料的结构与性能、无机纳米材料对生物大分子结构以及有机-无机界面相互作用的影响，探索了制备高性能生物纳米复合材料的有效途径。论文主要内容包含以下三部分:　　 一:丝素蛋白/蒙脱土仿生层状纳米复合材料的制备及性能研究。　　 采用静电层层自组装方法成功制备了丝素蛋白/蒙脱土纳米复合材料，材料的重量及厚度随层数增加呈直线递增趋势，且在丝素蛋白等电点以下制备的复合材料的增加趋势更明显。采用真空抽滤方法，首次成功制备了丝素蛋白/蒙脱土层状纳米复合材料。TGA实验显示在丝素蛋白等电点以下所制备的复合材料中无机物含量为57％，复合材料的质量在同等条件下比等电点以上所制备的材料要多16倍。XRD实验测得蒙脱土层间距是1.89 nm。13C-CP/MAS NMR实验显示复合材料中丝素蛋白构象发生由无规构象向β-折叠的明显转变，拟合结果表明构象转变含量约为34％，同时温度调制热分析(TOPEM)实验显示复合材料中丝素蛋白运动受限，玻璃化转变被抑制。　　 二:壳聚糖/蒙脱土仿生层状纳米复合材料的制备及性能研究。　　 通过模拟层状沉积岩的固化沉积原理，采用真空抽滤结合高压压膜方式首次制备了致密的壳聚糖/蒙脱土层状纳米复合材料。XRD测得蒙脱土层间距为2.10nm，在蒙脱土片层之间形成了两层壳聚糖分子的堆积插层结构。TGA实验表明蒙脱土含量可高达79％。扫描电镜观察到层状结构中的空隙缺陷明显降低，成功获得了高度致密的层状结构。相比仅由真空抽滤方法得到的复合材料，经高压作用后材料的弹性模量及拉伸强度分别提升5.9倍和2.5倍。固体NMR实验表明经过高压作用后，复合材料中聚合物的微观构象并未发生明显改变。　　 三:利用多种高分辨固体NMR实验技术首次详细研究了pH值对壳聚糖分子微观构象及动力学行为的影响，结果表明采用在高pH值条件下处理后的壳聚糖分子整体运动性降低，链段整体变得更加刚性，但局部柔性链段的运动性也获得增强。