高质量γ-Ga2O3纳米片的可控合成及其非均相催化性能

来源 :中国科学技术大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:qinlufang
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能源与环境是人类社会共同关注的话题,石油中的含硫物质不但会降低石油品质,腐蚀炼厂设备,还对环境造成严重污染,实现油品脱硫是解决这些问题的关键.众所周知,氧化镓(Ga203)功能纳米材料的可控合成,晶体结构表征和催化性能研究已成为当前研究人员关注的焦点之一,其中亚稳相γ-Ga203备受青睐,但其合成条件较苛刻,已引起诸多学者的兴趣和关注.据我们所知,不同形貌和维度的γ-Ga203已陆续被报道,包括一维管、线、棒结构和三维花、球结构,但二维γ-Ga203由于存在高度的自组装倾向而罕见报道.本论文主要包含两方面内容:1)基于多重相互作用模型可控合成高质量二维γ-Ga203六角形纳米片;2)考察不同相态、形貌Ga203材料对噻吩类似物的非均相催化性能.第一部分主要包括以下内容.:在水溶液中,基于多重平衡(包括沉淀平衡,配位平衡和两种绑缚平衡)之间的竞争/协同相互作用模型成功地合成了高质量的γ-Ga203六角形纳米片,其展现出完美的单晶结构,光滑的表面,均匀的尺度分布,极好的单分散性,和相当高的二维结构稳定性等特点.这种方法新颖、绿色、简单、高效、产率高,同时不需要长时间高温反应,未使用有机溶剂和其它有毒有害试剂.首先,在水溶液中草酸钾配体与镓离子发生配位反应生成草酸镓配合物前驱体,从而通过抑制镓离子水解形成羟基氧化镓(GaOOH)使得最终直接产生γ相Ga2O3;其次通过聚乙烯吡咯烷酮主体对镓离子和配合物前驱体的双重绑缚作用降低配合物的形成和分解速率,最终实现γ-Ga203的维度调控,得到二维γ-Ga203纳米片.同时这篇论文还讨论了配体/主体本性及浓度、溶液酸碱度、反应时间和温度对合成二维γ-Ga203纳米片的影响,阐明了多重相互作用模型的去组装机制.第二部分主要包括以下内容:评估γ-Ga203纳米片、γ-Ga203微米花、β-Ga203纳米片、β-Ga203微米花对噻吩及其类似物的催化活性,并提出可能的Ga203催化机制.我们发现γ-Ga203纳米片对不同种类的噻吩类似物均显示出普遍较高的催化氧化活性,5次循环后仍具有和新鲜催化剂可比的催化效率,并且不需要高温高压,不使用任何载体、助催化剂和相转移试剂,这意味着二维γ-Ga203纳米催化剂在工业脱硫方面有着巨大的应用前景.
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