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海洋贻贝粘附蛋白有良好的生物相容性、优异的耐水粘接性能和在不同基板(金属、玻璃、聚四氟乙烯等)表面的粘接性能,所以仿生贻贝聚合物粘合剂的研究应运而生。层层自组装的聚电解质多层膜通过在基板上依次沉积阳离子聚电解质和阴离子聚电解质来制备,具有组装条件温和、对基板形状有普适性及膜层结构可控等优点。因此以仿生材料构筑功能性聚电解质多层膜具有重要的科学研究意义和广阔的应用前景。本文采用聚丙烯酸(PAA)为高分子骨架,盐酸多巴胺为功能基团提供体,通过酰胺化反应制备了多巴胺改性的PAA (PAADopa);研究了金属交联、交联强度和固化温度等对PAADopa粘接性能的影响以及pH对形成自修复水凝胶的调控；随后,以PAADopa为聚阴离子,聚乙烯亚胺(PEI)为聚阳离子,采用层层自组装技术构筑仿生聚电解质多层膜,并研究了通过盐浓度、pH和基板表面材质等对膜层构筑和性质的调控,进一步揭示了其作用机理。主要研究内容和结论如下：1.以聚丙烯酸和盐酸多巴胺为原料,在甲基吡咯烷酮溶剂中进行酰胺化反应；通过硼酸盐络合酚羟基,对功能基团Dopa进行可逆保护,解决了反应中Dopa极易氧化变质的问题,成功制备了产物PAADopa;采用FT-IR、1H NMR及UV-vis等手段证明目标产物的成功合成,并计算出了Dopa的接枝度。发现通过改变原料投料比,可以将PAADopa的接枝率调控在15%-40%的范围内。2.研究了金属离子对PAADopa的交联作用,发现锌离子交联得到的体系在pH=4下具有高粘接性能,而在pH=8.5时得到水凝胶；研究了交联剂用量对粘合剂流变性能的影响,通过改变固化条件,发现粘合剂在干、湿环境下都有突出的粘接性能。此外,发现pH值对该体系的影响非常大。pH由4增至8.5时,体系转变为水凝胶,且该水凝胶有良好的自修复性能和机械强度。3.以PAADopa作为聚电解质阴离子,PEI作为聚电解质阳离子,在基板上制备层层自组装多层膜。用PEI/PAA作为对比体系,采用耗散测量型石英晶体微天平(QCM-D)对膜层构筑过程进行原位监测,发现PEI/PAADopa体系中膜层增长更快,表明Dopa对多层膜吸附质量有显著的贡献；通过原子力学显微镜(AFM)对干、湿环境下膜层表面结构变化的对比观察,发现含Dopa的表面结构更加粗糙；在高盐浓度条件下(0.6M NaCl), PEI/PAADopa多层膜厚度可以达到微米级别,表明膜层可以持续稳定地构筑。此外,AFM力学研究发现,通过调控pH值可以实现对膜层机械性能的调控。4.采用锌离子交联PAADopa并与PEI通过层层自组装制备了多层膜；QCM-D原位监测PAADopa-Zn膜层构筑过程,对不同交联程度下膜层吸附动力学和结构的变化进行了研究,发现在最佳交联程度(Zn/Dopa=2)时实现了有高吸附量和稳定结构的PAADopa-Zn膜层构筑；在此交联度下,以PEI/PAA-Zn作为对比,原位监测研究发现PEI/PAADopa-Zn多层膜有更高的构筑效率,表明Dopa结构对构筑过程中高吸附量和形成更加紧密结构的贡献；随着多层膜层数增加,PEI/PAADopa-Zn呈现指数型增长,表面变得更加粗糙,进一步验证了Dopa对体系构筑有积极贡献的结论。PEI/PAADopa-Zn多层膜可以吸附在不同表面(Ti, Al2O3, SiO2, Au),镀层后的表面展示出相近的亲水性,表明这是一种很好的表面改性方法。此外,AFM力学研究表明,交联的多层膜有pH响应性并且结构更加稳定；随着聚电解质溶液中盐浓度的增加(0-0.6 M NaCl), PEI/PAADopa-Zn多层膜吸附量增加(表面有复杂的结构并且更加粗糙)的同时结构保持稳定。这个独特的多层膜体系,在高盐浓度下(0.6 M NaCl)出现了明显的“奇偶”效应,即随PEI或者PAADopa-Zn两种物质在膜层最外层交替沉积时,膜层厚度和表面粗糙度表现出“大-小”交替的规律性变化,并揭示了“奇-偶”效应的内在原因是PAADopa-Zn致密的交联结构与松散的PEI结构引起的溶胀性差异。