【摘 要】
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随着社会和经济的快速发展,人们面临着资源枯竭和环境污染等问题。相对于煤炭及石油化石能源,天然气是一种更为清洁的能源,但是其主要成分甲烷（CH4）的温室效应是CO2的25倍,是全球变暖的重要元凶。同时,能源化工过程中排放的甲苯和甲醛等可挥发性污染物（VOCs）,一方面对臭氧层破坏和光化学烟雾的形成做出贡献,另一方面还有致癌性,对人类的健康造成威胁。所以,通过催化氧化的方式实现甲烷及VOCs分子的高效
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随着社会和经济的快速发展,人们面临着资源枯竭和环境污染等问题。相对于煤炭及石油化石能源,天然气是一种更为清洁的能源,但是其主要成分甲烷（CH4）的温室效应是CO2的25倍,是全球变暖的重要元凶。同时,能源化工过程中排放的甲苯和甲醛等可挥发性污染物（VOCs）,一方面对臭氧层破坏和光化学烟雾的形成做出贡献,另一方面还有致癌性,对人类的健康造成威胁。所以,通过催化氧化的方式实现甲烷及VOCs分子的高效去除是目前环境领域的前沿研究方向,引起了研究者的广泛关注。贵金属基催化剂展现出优异的性能,但贵金属价格昂贵、资源短缺、抗中毒能力差等缺点大大限制了其工业应用。由此,设计构筑高效非贵金属催化剂具有重要意义。本文以非贵金属氧化钴作为研究重点,通过缺陷工程设计（刻蚀、掺杂、选择性原子去除等）力图最大程度激发其本征催化活性,推动贵金属催化剂的替代。第一部分工作中,我们采用简单的沉淀法合成片状六边形Co3O4催化剂,进而采用盐酸刻蚀的方法在Co3O4表面制造点缺陷。该过程可以获得更高的比表面积、更多的表面活泼氧物种、更为优异的可还原性。当作为催化剂用于甲烷催化燃烧时,该富缺陷催化剂在质量空速（WHSV）为33,000 m L g-1h-1时,50%甲烷转化率对应的温度(T50)为311 oC,比原始Co3O4低了31 oC。在311 oC时甲烷的转化效率为4.1mmol g-1s-1是初始Co3O4的5.2倍。第二部分工作中,我们对高指数（112）晶面选择暴露的Co3O4进行氨化处理,获得阴离子N掺杂的Co3O4（N-Co3O4-200）。与Co3O4相比,N掺杂可以大量制造氧空位,从而大幅提升了其表面活性氧物种含量。另外,N掺杂可以活化Co-O键,从而提高活性氧物种的移动能力。基于以上有益的促进作用,N-Co3O4-200在甲苯催化氧化反应中展现出优异的催化活性及稳定性,在反应气体体积空速（GHSV）为60,000 h-1时,其T50为208 oC,相比处理前降低了32 oC,其催化活性可以保持50 h不出现失活。最后一部分工作中,我们开发了一种掺杂及去掺杂的策略,实现Co3O4空位缺陷结构的构筑。首先通过共沉淀合成了阳离子Mg掺杂的Co3O4（Mg-Co3O4）,基于此,我们经盐酸刻蚀,部分去除掺杂入骨架的Mg原子,从而获得高缺陷的Co3O4（H-Mg-Co3O4-3h）。通过球差电镜、XPS等表征发现,H-Mg-Co3O4-3h具有丰富的阳离子及阴离子空位缺陷并且具有显著提高的表面活性氧含量。在甲醛催化氧化反应中,其催化活性顺序为:H-Mg-Co3O4-3h>Mg-Co3O4>Co3O4。这表明经过阳离子掺杂可以提升催化性能,而掺杂后的去掺杂过程可以进一步丰富缺陷结构,从而提升其本征活性。
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