功能氧化物薄膜由于其本身所具有的丰富的物理性能，在电子学领域中得到了广泛应用。由于器件的小型化，界面成了薄膜材料中一个重要的结构单元，并严重影响着材料的性能，一直受到实验和理论研究者的关注。随着现代球差校正电子显微术的发展，对界面结构的研究和表征也更深入，但仅仅通过实验还很难对界面有完整的了解。本文根据透射电子显微镜实验观察到的界面基本结构信息，采用基于密度泛函理论的第一原理方法系统研究了功能薄膜中异质界面的原子和电子结构，尤其是重点研究了多铁复合薄膜中不同界面结构对多铁性能的影响和磁电耦合机理等问题。主要内容包括以下几个方面：　　⑴计算了BaZrO3/MgO体系不同的界面结构的界面分离功，并在稳定性相对较差的BaO/MgO类型界面结构中引入了阳离子空位，根据模型计算得出界面阳离子空位的存在会对BaO/MgO类型界面成键有影响，并增加这种类型界面的稳定性。为实验中观察到界面原子位移和衬度变化的BaO/MgO类型界面提供了理论依据。　　⑵基于实验上观察到的Fe/BaTiO3体系中有BaO截止的界面结构存在、以及这类界面层Fe有氧化的现象，系统地研究了Fe在BaTiO3不同截止面上(BaO截止和TiO2截止)的界面结构，构建了多种不同截止界面含有Fe氧化层的Fe/FeOx/BaTiO3界面模型。通过研究发现，随着O在界面占据数的增加，两种截止面的界面形成能之间的差距明显减小:比较两种最稳定的BaO类型界面和TiO2类型界面形成能，界面Fe层中O的占据数增加时BaO界面形成能降低，相反的TiO2界面形成能升高;从而有利地增加了这两种类型的界面在Fe/BaTiO3体系中同时存在的可能性。在界面形成能最低的BaO截止结构中，进一步讨论了界面结构对该体系磁电耦合性能的影响，指出BaO截止界面中存在有与TiO2截止界面同一数量级的磁电耦合系数。并对其中的磁电耦合产生机理做了分析。　　⑶研究了Fe/BaTiO3体系中空位（O空位或Ti空位）对TiO2截止界面结构的稳定性和磁电耦合性能的影响。指出界面空位的存在有利于Fe/BaTiO3体系中界面结构的稳定性，其中Ti空位的存在因为减少了界面Fe-Ti之间的排斥作用，所以对界面稳定性影响较大。讨论了这两种界面空位类型对界面原子磁矩的影响:当极化方向改变时界面原子总磁矩有明显变化，界面空位在一定浓度范围时，该体系仍然具有显著的磁电耦合性能，为薄膜实验控制提供借鉴意义。