【摘 要】
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醇作为洗涤剂的溶剂和前体被广泛应用。与多步骤合成醇的反应不同,串联氢甲酰化-加氢可将烯烃直接选择性地转化为醇,是一种理想的反应。近年来,协同催化体系的探索使串联氢甲酰化-加氢反应的发展成为可能。目前,已报道的协同催化体系主要是采取两种或多种催化剂的均相催化体系。虽然协同催化的均相催化体系不乏具有优异的催化性能,但是也面临着与反应溶剂分离困难,可回收性低的难题。因此,探索具有协同作用的非均相催化体系
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醇作为洗涤剂的溶剂和前体被广泛应用。与多步骤合成醇的反应不同,串联氢甲酰化-加氢可将烯烃直接选择性地转化为醇,是一种理想的反应。近年来,协同催化体系的探索使串联氢甲酰化-加氢反应的发展成为可能。目前,已报道的协同催化体系主要是采取两种或多种催化剂的均相催化体系。虽然协同催化的均相催化体系不乏具有优异的催化性能,但是也面临着与反应溶剂分离困难,可回收性低的难题。因此,探索具有协同作用的非均相催化体系,尤其是具有双功能催化活性的单一催化剂很有意义。本论文采取尿素原料合成了类石墨相氮化碳材料（g-CN）,制备了g-CN负载双金属的非均相催化剂,并对其进行了表征。其在苯乙烯串联氢甲酰化-加氢反应中实现了高的催化活性和化学选择性,并发现这归因于双金属在串联氢甲酰化-加氢反应中具有协同作用。探究了金属负载量以及反应溶剂、温度和时间对催化活性和产物醇选择性的影响。具体的研究结论如下:（1）通过高温煅烧和浸渍-化学还原法制备了一系列g-CN负载的铑-钌纳米粒子双金属非均相催化剂（Rh-Ru/g-CN）。Rh-Ru/g-CN在最佳条件下表现出优异的催化活性,转化率高达99.9%,产物中醇所占的比例最高达80.7%,而且易于与反应产物和溶剂分离。（2）采用相同的方法制备了一系列g-CN负载的铑-钴纳米粒子双金属非均相催化剂（Rh-Co/g-CN）。Rh-Co/g-CN在最佳条件下转化率高达99.9%,对产物醇的总选择性最高达87.8%,而且易于与反应产物和溶剂分离。
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