Cd1-xZnxS光催化剂的制备及其光解水产氢性能

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因全球能源和环境问题加剧,氢能作为未来的能源载体引起了广泛的关注。与传统的制氢方法相比,通过半导体光解水制氢,具有清洁、经济等潜在优势。因此,利用太阳能光解水制氢具有重要的科学研究价值。近几年,CdS与宽带隙的ZnS半导体形成的Cd1-xZnxS光催化剂的研究被研究者广泛关注。本论文研究了Cd1-xZnxS固溶体的制备及其光解水产氢活性,并通过实验寻找Cd1-xZnxS固溶体的助催化剂,制备了NiS、Pt、Co负载的Cd1-xZnxS光催化剂。论文之主要目的是通过简单的合成方法制备出高催化活性的Cd1-xZnxS基光催化剂,从而提高可见光下的光解水产氢活性。本论文通过沉淀法和水热法制备的Cd1-xZnxS主要是以固溶体形态存在,而不是六方相CdS和立方相ZnS的简单复合。研究表明当x值为0.7时,即Cd0.3Zn0.7S固溶体具有最好的光解水产氢速率(885.4umol·h-1),约是纯CdS的3倍,并且以硫化钠作为硫源制备的Cd0.3Zn0.7S光催化剂的光解水产氢速率最好。通过水热法制备了NiS/Cd0.3Zn0.7S光催化剂。在Na2S-Na2SO3牺牲剂下,NiS负载量为0.5%mol的Cd0.3Zn0.7S光催化剂获得了最好的光解水产氢活性(1840μmol·h-1),是Cd0.3Zn0.7S光催化剂的2.1倍(884μmol·h-1),高于0.5 wt%Pt/Cd0.3Zn0.7S光催化剂的光解水产氢活性(1390μmol·h-1)。测得其在λ=420nm附近的表观量子效率为36.8%,在320nm-2500nm的太阳能转换率为4.7%。x射线衍射(xrd)、紫外-可见光漫反射光谱(drs)、透射电子显微镜(tem)以及x射线光电子能谱(xps)的表征结果表明,nis作为光解水产氢活性位,可以转移光生电子,以及在p型半导体nis与n型半导体cd0.3zn0.7s的接触面形成的p-n结,可以有效减少光生电子和空穴复合的几率,因此提高了其光解水产氢活性。本文探讨了nis/cd0.3zn0.7s光催化剂体系光解水产氢活性的主要影响因素,研究表明:最佳的水热负载温度和时间分别是180oc和5h;以硫化钠和醋酸镍作为原料进行水热负载助催化剂时,nis/cd0.3zn0.7s光催化剂的光解水产氢活性提高最显著;nis/cd0.3zn0.7s光催化剂对牺牲剂具有选择性,在na2s-na2so3牺牲剂中表现出最高的光解水产氢速率,而在甲醇牺牲剂中几乎未显现出产氢活性;通过水热法制备的nis/cd0.3zn0.7s光催化剂的光解水产氢速率高于其通过光沉积法和共沉淀法制备的光解水产氢速率。本论文还探讨了pt、co对cd0.3zn0.7s的光解水产氢活性的影响。在na2s-na2so3牺牲剂下,pt负载量为0.5wt%的cd0.3zn0.7s光催化剂表现出最好的光解水产氢速率(1390μmol·h-1),是cd0.3zn0.7s光催化剂的1.6倍(884μmol·h-1),而co负载量为1wt%时,cd0.3zn0.7s光催化剂的光解水产氢速率最高(974μmol·h-1)。在30vol%甲醇溶液中,通过光沉积法制备的0.5wt%pt/cd0.3zn0.7s光催化剂,最佳光沉积时间为3小时。
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