N掺杂TiO2粉体及薄膜的制备与应用研究

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农药及印染废水因毒性大、浓度高以及组分复杂,成为废水治理难题之一。纳米TiO2具有高活性、安全无毒、化学性质稳定、成本低等优点,被公认为是环境治理领域最具有开发前途的环保型光催化材料。但是由于纳米TiO2的带隙较宽,仅在紫外光下具有较高光催化活性,且粉体催化剂回收困难,限制了其工业化进程。针对纳米TiO2的以上缺点,本论文以氨水为氮源,采用溶胶-凝胶法对纳米TiO2进行掺杂改性,制备了具有可见光活性的N-TiO2粉体和玻璃基N-TiO2光催化材料,并对光催化材料的制备条件进行了优化,在此基础上,分别对偶氮类染料和有机磷农药模拟废水进行了光催化降解探索,取得如下研究结果:1.研究了N掺杂纳米TiO2粉体及负载型光催化材料的制备方法与工艺条件。以钛酸四丁酯为钛源、氨水为氮源、无水乙醇为溶剂、冰醋酸为抑制剂、乙酰丙酮为络合剂,采用溶胶-凝胶法制备了氮掺杂纳米TiO2光催化剂。优化的催化剂制备条件:氨水浓度15%、水浴温度55℃、焙浇温度500℃以及焙烧时间3h。2.采用XRD和SEM技术对不同焙烧温度下制备的样品进行了晶体结构和表面形貌的表征分析,采用TG-DTA技术分析样品在加热过程中的质量变化和表面脱附温度变化,采用UV-Vis技术对优化条件下制备的样品进行了光谱分析。结果表明,所制备的氮掺杂TiO2光催化剂的光响应范围已拓展至可见光区,热处理温度升高导致N-TiO2由锐钛矿相向金红石相转变,500℃热处理3h所得催化剂中TiO2主要为锐钛矿相,且粒径较小,光催化活性最好。3.利用N掺杂纳米TiO2粉体对甲基橙模拟液进行了降解脱色的研究。当甲基橙初始pH=2,催化剂加入量为0.2g,甲基橙初始浓度为15mg/L时,光催化效果最佳,脱色率均达到60%以上。催化剂在可见光区有明显的反应,采用太阳光照射100min后,甲基橙脱色率达到60%,光催化活性较好。与玻璃基N-TiO2薄膜相比,粉体的光催化效果较好。4.利用玻璃基N掺杂纳米TiO2薄膜对辛硫磷农药进行了COD去除率的研究。辛硫磷模拟液的初始COD值为102.6mg/L,探讨了膜厚度、膜面积以及模拟液流速对光催化降解效果的影响。当光照90min时,膜厚度为5层的降解效果最佳,COD去除率达到41%;增大膜面积可以加快光催化降解速率;辛硫磷模拟液的流速对光催化活性影响较小。5.以辛硫磷模拟液为光催化降解对象,研究了玻璃基N-TiO2薄膜在不同光介质照射下的光催化降解效果,并研究了薄膜的重复利用性。薄膜在可见光区能够响应且重复利用性能良好。
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