基于三维有序多孔纳米传感界面的DNA传感器的制备及应用

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特定序列DNA检测技术在基因筛选、疾病诊断、医学鉴定、药物筛选和病原基因的测定等方面具有十分重要的意义,已经作为一个重要的研究领域快速发展。基于适配体的DNA生物传感器可以对生物小分子进行明确的分析,同时特定序列的DNA寡核苷酸可以与重金属离子特异性结合,利用此原理可以检测重金属离子,具有简便、无污染、灵敏度高、廉价和选择性好的特点,近年来得以迅速发展。本论文利用DNA序列的特殊性质与纳米材料的独特性能制备了两种高灵敏电化学DNA传感器,主要研究内容如下。  基于核酸适体检测腺苷的电化学适配体生物传感器。该系统包括用于目标物识别与分离的磁性适配体序列,脱氧核酶(DNAzyme)支持的信号循环放大策略,用于方波阳极溶出伏安分析(SWASV)的层层(LBL)包裹的量子点复合物以及加强SWASV信号的三维有序多孔(3DOM)聚苯胺-离子液体膜修饰电极(PANI-IL)。在0.001-10nmol·L-1与10-1000nmol·L-1范围内,峰电流信号与ATP的浓度成正比,检测限低至0.5pmol·L-1。该生物传感器具有灵敏度高,选择性好及实际样品分析能力强等性能。结果表明多重信号放大可用于检测实际样品中的ATP,并且这种方法也为检测其他小分子建立了一个极具潜力的模型。  另外,基于T-Hg2+-T碱基错配原理,构建了一种新型的3DOM合金脱蚀(3DOMD)Au-Ag传感平台,制备出了多孔空心Au@Pt纳米材料,用于检测汞离子(Hg2+),取得了良好的检测性能。3DOMDAu-Ag膜的制备流程非常简单,首先在沉积SiO2微球模板的金电极上共沉积Au-Ag合金(在-0.1V下静电沉积,直到电量达到0.08C),然后依次使用5%HF除去SiO2模板,50%HNO3脱蚀合金中的Ag。3DOMDAu-Ag膜作为一种新型的传感界面具有非常大的表面积,原因是在直径为428nm的大孔里有许多直径为12nm的合金脱蚀纳米小孔,且是第一次用于检测Hg2+。大量的电活性物质Thi被固定在空心多孔Au@Pt纳米材料的空腔内部及表面,并且用作电化学响应分子。该传感器能在0.01-1000nmol·L-1范围内对Hg2+有良好的线性响应,检测限为2pmol·L-1。该法简单易行并具有良好的检测性能,为检测其他重金属离子与生物分子开辟了新的道路。
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