亚甲基功能化微孔分子筛的合成及催化应用研究

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微孔分子筛由于具有均匀的孔道结构和高的水热稳定性与热稳定性等特点,常被用作交换材料、吸附剂、催化剂等,应用广泛。随着工业的发展,越多的分子筛被改性和修饰,得到很多功能化分子筛。有机-无机杂化材料结合了有机基团和无机分子筛的性质,以有文献报道有机-无机杂化分子筛具有良好的催化活性和择形性。本工作主要探索以双(三乙氧基硅基)甲烷为原料,探索合成有机功能化微孔分子筛。在课题组研究基础上,首先采用水热法合成-CH2-SAPO-5分子筛。水热法合成-CH2-SAPO-5分子筛中关键在于有机硅烷的水解,通过改变水解体系及水解pH和反应硅源等,探索合成-CH2-SAPO-5分子筛。由于水热合成条件较为苛刻,且模板剂不易除去,于是采用干胶法,无模板剂合成一系列的亚甲基功能化微孔分子筛。干胶法合成分子筛的关键在于蒸发得到干粉中H2O/Si摩尔比,通过蒸发不同时间来控制H2O/Si摩尔比,改变反应原料摩尔比以及晶化时间和温度等,探讨最佳的适宜条件。样品通过R和NMR等仪器表征,表明亚甲基基团成功掺杂进入Mordenite分子筛中。将合成的一系列亚甲基功能化微孔分子筛作为催化剂应用到酸催化环己酮乙二醇缩酮和空气催化烯烃环氧化反应中,与无机分子筛比较其催化活性。
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