【摘 要】
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随着工业各个领域对轻量化需求的增加,碳纤维增强环氧树脂基复合材料因其密度小、易于加工成型、强度高、耐腐蚀等优点,有很大的应用空间。然而,现在碳纤维增强环氧树脂基复合材料存在着厚度方向导热性能差的缺陷,限制了其在导热要求高的结构上的应用。通过在环氧树脂中添加诸如石墨烯等导热填料,可以提高其导热性。但是填充型导热聚合物材料仍然存在着一些缺陷。即当导热填料量较低时复合材料的导热性能差,不能满足实际使用的
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随着工业各个领域对轻量化需求的增加,碳纤维增强环氧树脂基复合材料因其密度小、易于加工成型、强度高、耐腐蚀等优点,有很大的应用空间。然而,现在碳纤维增强环氧树脂基复合材料存在着厚度方向导热性能差的缺陷,限制了其在导热要求高的结构上的应用。通过在环氧树脂中添加诸如石墨烯等导热填料,可以提高其导热性。但是填充型导热聚合物材料仍然存在着一些缺陷。即当导热填料量较低时复合材料的导热性能差,不能满足实际使用的要求,导热填料含量较高时,导热性能好,但是会出现力学性能显著下降、填充困难等问题。因此,当前的研究重点主要在于如何使碳纤维增强环氧树脂基复合材料在降低导热填料量的前提下获得好的导热性能。双逾渗效应提供了一个新的思路,它是指用两种树脂基体共混形成两相不相容的基体结构,使导热填料选择性地分布在其中一种连续相树脂上。这样可以使复合材料在较低的导热填料量下就能形成连续的导热通路。本文基于双逾渗效应,以环氧树脂和酚酞聚芳醚酮作为两相不相容的树脂基体,以片层状石墨烯作为导热填料,制备了环氧树脂/酚酞聚芳醚酮/石墨烯三相复合材料。对环氧树脂和酚酞聚芳醚酮的凝胶点和相变时间进行了测试分析,制定了固化工艺。采用溶液法制备环氧树脂/酚酞聚芳醚酮/石墨烯复合材料。对复合材料各相的接触角进行了测试,基于杨氏方程对石墨烯填料的选择性分布进行了预测。观察了不同基体组成和石墨烯填料含量下材料的微观形貌,验证填料的选择性分布并探究了材料性能变化的微观机理。对双逾渗结构基三相复合材料和纯环氧树脂基二相复合材料进行一系列不同比例石墨烯填料下的导热率测试,研究了双逾渗结构对导热率的影响;对比分析了复合材料和纯环氧树脂的玻璃化转变温度、热稳定性和热膨胀性能。通过动态形貌观察发现,150℃下环氧树脂/酚酞聚芳醚酮混合基体在61min时发生了相分离。流变测试结果表明,150℃下环氧树脂/酚酞聚芳醚酮混合基体在90min时开始发生凝胶反应。通过接触角测试,结合杨氏方程计算得到润湿系数ωα为1.57,石墨烯会选择性优先分布在酚酞聚芳醚酮相上。通过微观形貌观察得到,在环氧树脂:酚酞聚芳醚酮的质量比为90:10时,酚酞聚芳醚酮以海岛状分散在环氧树脂中。当环氧树脂与酚酞聚芳醚酮质量比为80:20时,复合材料基体形成了相反转结构。热导率测试表明,在同样的石墨烯填料量下,以质量比为80:20的环氧树脂/酚酞聚芳醚酮（简称80EP20PEK-C）为基体的三相复合材料热导率整体上高于以环氧树脂为基体的二相复合材料。即使在0.1phr的低填料量下,与纯环氧基体二相复合材料相比（导热率提高8.3%）,三相复合材料导热率仍有明显改善（导热率提高25.4%）。在填料量为0.1-1.0phr的范围内,通过双逾渗效应,可以将具有最佳导热率改性效果的填料量减少50%。玻璃化转变温度测试（DSC）表明,纯环氧树脂的玻璃化温度为213.1 o C,环氧树脂、酚酞聚芳醚酮、石墨烯质量比为80:20:0.5的三相复合材料（简称80EP20PEK-C0.5GR）的玻璃化温度为227.2 o C。根据热稳定性测试（TGA）结果,与纯环氧树脂相比,三相复合材料80EP20PEK-C0.5GR的热分解温度T5%由322.7℃降低到320.1 o C,但是T10%由352.6℃升高到354.9℃且残炭率由24.2%提高为30.5%。根据热膨胀性能测试分析,在玻璃化转变温度以下,纯环氧树脂,EP80PEK-C20GR0.3和EP80PEK-C20GR0.5的平均CTE（热膨胀系数）分别为6.77*10-5、6.71*10-5和6.38*10-5,复合材料较纯环氧的热膨胀系数低。
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