能源短缺和环境污染是人类社会面临的两大全球性挑战。电催化二氧化碳还原反应（CO2RR）和硝基苯还原反应是缓解能源和环境问题的潜在战略,可以将CO2转化为有价值的碳氢化合物和燃料,将硝基苯还原为苯胺。目前,常用贵金属、金属等作为催化剂,但其成本较高以及产物选择性不理想,阻碍了实际应用。因此,需要寻找高效、高选择性的电催化剂促进反应中关键的电子协助质子转移过程。石墨炔（GDY）是由sp和sp~2杂化碳原子按一定规律组成的新型二维碳材料。GDY具有独特的乙炔键、可调节的电子性质、均匀的孔隙结构以及优良的导电性,是理想的催化剂以及载体候选材料。金属原子或非金属原子掺杂GDY可以调节其电子性质,使其具有更好的催化活性,在催化领域具有广阔的应用前景。本论文采用密度泛函理论（DFT）方法研究过渡金属/硼掺杂GDY催化CO2RR和硝基苯还原反应。第一部分主要介绍了GDY的结构和性质,GDY基催化剂的研究进展以及电催化CO2RR和硝基苯还原反应;第二部分简要介绍第一性原理和DFT;第三部分到第五部分为本论文的主要研究内容,分别为:1.采用DFT方法研究了不同过渡金属单原子锚定GDY（TM1-GDY,TM=Sc,Ti,V,Cr,Mn,Co和Cu）催化还原CO2。其中Cu1-GDY表现出较高的电催化活性,可将CO2还原为HCOOH,限制电压仅为-0.16 V。Mn1-GDY和Co1-GDY催化CO2还原为CH4的限制电压分别为-0.62和-0.34 V,且表现出良好的催化选择性。此外,TM1-GDY（TM=Mn,Co和Cu）催化析氢反应（HER）的活性位点为碳原子,而CO2RR的催化活性位点为过渡金属。2.通过DFT计算研究了负载在GDY上的五种异核双原子催化剂FeTM-GDY（TM=Cr,Mn,Co,Ni和Cu）催化CO2还原反应过程。形成能和溶解电位计算结果表明,FeTM-GDY具有热力学稳定性和电化学稳定性。FeTM-GDY（TM=Cr,Mn,Co和Ni）表现出良好的催化活性和选择性,可以催化CO2还原为CH4,限制电压分别为-0.46,-0.67,-0.54和-0.67 V。FeTM-GDY（TM=Cr,Mn,Co和Ni）催化HER倾向于在碳原子上进行,而催化CO2RR发生在金属原子上。3.采用DFT方法研究了B原子掺杂不同位点的GDY（B-GDY）催化还原硝基苯的反应机理。内聚能和形成能表明B-GDY具有良好的稳定性。B掺杂之后催化剂的带隙减小,导电性增强,有利于电催化过程中的电子转移。其中sp-sp~2杂化的炔位掺杂的B-GDY具有较高的催化活性,可以将硝基苯还原为苯胺,决速步为Ph-NO2*→Ph-NOOH*,限制电压为-0.30 V,最优反应路径为:Ph-NO2→Ph-NO2*→Ph-NOOH*→Ph-NO*+H2O→Ph-NOH*→Ph-N*+H2O→Ph-NH*→Ph-NH2*→Ph-NH2。